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新加坡国立大学Nat. Commun.: 具有原子铜和硫空位的应变少层MoS2助力CO2加氢制甲醇

时间：2023-10-24 来源： 浏览：

新加坡国立大学Nat. Commun.: 具有原子铜和硫空位的应变少层MoS2助力CO2加氢制甲醇

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收录于合集 #CO2还原反应 31个
2023年9月21日，Nat. Commun.在线发表了新加坡国立大学Hua Chun Zeng和Sergey M. Kozlov 课题组的研究论文，题目为《 Strained few-layer Mo S 2 with atomic copper and selectively exposed in-plane sulfur vacancies for CO 2 hydrogenation to methanol 》。

近年来，应变工程在二维过渡金属硫族化合物（TMDs）中的应用显示出活化其基面的有效策略。值得注意的是，在 二硫化钼 （Mo S 2 ） 中引入应变具有双重目的：它不仅可以调节活性位点的电子结构，还可以促进 硫空位（S V ） 的产生，从而为目标反应建立有利的环境。 Mo S 2 中的面内 S V 有助于 CO 2 加氢制甲醇，而边缘 S V 则有利于 甲烷的 生成 。因此，基面的选择性暴露和活化对于甲醇合成至关重要。

在此研究中，作者报道了一种具有类富勒烯结构和原子铜的 介孔二氧化硅包覆 MoS 2 催化剂 （ Cu/Mo S 2 @SiO 2 )，主要方法基于二氧化硅内二氧化钼（MoO 2 ）到Mo S 2 的物理约束拓扑转换。球面曲率使得能够在惰性基面中产生应变和 S V 。更重要的是， 少层Mo S 2 的类富勒烯结构可以选择性地暴露面内 S V ，并减少边缘 S V 的暴露 。 在原子铜的促进下 ， Cu/Mo S 2 @SiO 2 在260 ℃下的甲醇选择性为72.5%，稳定比甲醇产率为 6.11 mol MeOH mol Mo -1 h -1 ，明显优于无富勒烯结构和铜修饰的Cu/Mo S 2 @SiO 2 。通过原位DRIFTS和原位XAS研究了铜的反应机理和促进作用。理论计算表明， 压缩应变促进了 S V 的形成和CO 2 的氢化，而拉伸应变加速了活性位点的再生 ，使应变的关键作用合理化。

图1 不同样品的靶向合成示意图

图2  MoO 2 和MoO 2 @SiO 2 的显微分析

图3 Mo S 2 @SiO 2 和Cu/Mo S 2 @SiO 2 的显微分析

图4 不同催化剂的表征

图5  不同催化剂在CO 2 加氢制甲醇中的催化性能比较

图6  Cu作用的DFT研究及反应机理的原位表征

图7  应变Mo S 2 上CO 2 加氢反应机理的DFT计算

【 论文链接 】
Zhou, S., Ma, W., Anjum, U. et al. Strained few-layer Mo S 2 with atomic copper and selectively exposed in-plane sulfur vacancies for CO 2 hydrogenation to methanol. Nat. Commun ., 2023 , 14, 5872. https://doi.org/10.1038/s41467-023-41362-y

【其他相关文献】

[1] Li, H., Tsai, C., Koh, A. et al. Activating and optimizing Mo S 2 basal planes for hydrogen evolution through the formation of strained sulphur vacancies. Nat. Mater ., 2016 , 15, 48–53. https://doi.org/10.1038/nmat4465
[2] Liu, G., Robertson, A., Li, MJ. et al. Mo S 2 monolayer catalyst doped with isolated Co atoms for the hydrodeoxygenation reaction.  Nat. Chem .,  2017 , 9, 810–816. https://doi.org/10.1038/nchem.2740
[3] Hu, J., Yu, L., Deng, J. et al. Sulfur vacancy-rich Mo S 2 as a catalyst for the hydrogenation of CO 2 to methanol.  Nat. Catal .,  2021 , 4, 242–250. https://doi.org/10.1038/s41929-021-00584-3
[4] Sun, T., Tang, Z., Zang, W. et al. Ferromagnetic single-atom spin catalyst for boosting water splitting.  Nat. Nanotechnol .,  2023 , 18, 763–771. https://doi.org/10.1038/s41565-023-01407-1
厦门大学邓德会团队Nat. Catal.: 富边MoS2上甲烷与氧气的室温直接催化转化
(纯计算)中科院宁波材料所黄良锋/王立平团队Nat. Commun.: 镧系掺杂增强MoS2的氧还原活性
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