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江南大学Nature Commun.：高熵合金高效碱性电解水

时间：2022-05-14 来源：浏览：

江南大学Nature Commun.：高熵合金高效碱性电解水

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由于高熵合金具有优异的性质，因此受到催化领域的广泛关注，但是很少有相关研究关注高熵合金材料具有优异性能的原因、以及高熵合金材料的催化活性位点。

有鉴于此， 江南大学朱罕等 报道设计具有各种不同中间体吸附物种能力催化活性位点的 FeCoNiXRu (X: Cu, Cr, Mn) 高熵合金材料。发现高熵合金材料中不同电负性的元素导致显著的电荷重新分布，而且高熵合金中形成具有能够同时稳定 OH* 和 H* 两种中间体的 Co 、 Ru 催化位点，因此显著改善了碱性电解液分解水性能。

本文要点

要点 1. 在静电纺丝碳纤维上合成高熵合金，原位表征结果显示，合成高熵合金的过程基于热动力学驱动的相变。这种高熵合金材料在碱性分解水反应中表现了与位点电负性有关的中间体吸附作用，能够改善 H ₂ O 解离生成的 OH* 和 H* 中间体吸附，改善生成 H ₂ 步骤。在 FeCoNiMnRu 高熵合金催化剂中， Co 位点的活性最高，水分子解离的能垒最低（ 0.34 eV ）；随后 H* 吸附 / 脱附步骤， H* 从 Co 位点脱附随后吸附在 Ru 位点，因此实现了最低的 ΔG _H * 为 -0.07 eV 。

要点2 . FeCoNiMnRu/CNF 电催化剂在 1 M KOH 碱性电解液的 分解水 HER 、 OER 达到 100 mA cm ^-2 电流密度分别为 71 mV 和 308 mV ，构建双电极全分解水仅仅需要 1.65 V ，能够在 1 A cm ^-2 电流密度实现稳定 600 h 工作。

本文研究有助于深入理解催化活性位点和中间体之间的相互作用，为多步骤催化反应打破标度关系提供设计经验。

Hao, J., Zhuang, Z., Cao, K. et al. Unraveling the electronegativity-dominated intermediate adsorption on high-entropy alloy electrocatalysts. Nat Commun 13, 2662 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-30379-4

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30379-4

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