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山东大学王儒涛教授 ACS Nano：通过提高锂金属体相锂扩散动力学实现全固态锂金属电池稳定循环

时间：2023-12-03 来源：浏览：

山东大学王儒涛教授 ACS Nano：通过提高锂金属体相锂扩散动力学实现全固态锂金属电池稳定循环

张树贤等科学材料站

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文章信息

通过提高锂金属体相锂扩散动力学实现全固态锂金属电池稳定循环

第一作者：张树贤

通讯作者：王儒涛*

单位：山东大学

研究背景

使用锂金属负极和不易燃固态电解质（SSE）的全固态电池（ASSB）有望成为实现高能量密度和高安全性的下一代储能技术之一。然而，由于锂枝晶生长的问题导致全固态电池难以在高电流密度下工作。在高电流密度下工作时，锂离子从Li/SSE界面上迁移至正极的速率高于锂原子在锂金属内部的扩散速率，导致Li/SSE界面处空隙的产生，进而增加电池内阻和诱导锂枝晶的形成。

文章简介

近日，来自 山东大学的王儒涛教授 ，在国际知名期刊 ACS Nano 上发表题为 “Robust All-Solid-State Lithium Metal Batteries Enabled by a Composite Lithium Anode with lmproved Bulk Li Diffusion Kinetics Properties” 的文章。在这篇文章中，作者通过向在熔融锂金属中加入Ag ₂ O，制备了一种由Li-Ag合金和Li ₂ O组成的复合锂阳极（LAO）。Li-Ag合金可作为导电网络，确保LAO内电子的快速传输，并增强体相锂扩散。Li ₂ O作为SEI层中的常见成分，可以传导Li ⁺ ，以弥补高锂含量时Li-Ag 合金扩散速率的不足。

图1. LAO 阳极的制备示意图和表征

本文要点

要点一：复合阳极LAO的电化学性能

通过EIS和Tafel测试发现，与纯锂金属相比，LAO电极界面处Li ⁺ 扩散动力学更高，其交换电流密度i0为0.68 mAcm ^-2 。通过临界电流密度（CCD）测试，LAO电极临界电流密度为1.5 mA cm ^-2 ，而锂金属电极的临界电流密度仅为0.4 mA cm ^-2 。

图2 对称电池的电化学性能

要点二：锂对称电池长期稳定性

在不同电流密度（0.2, 0.5和1 mA cm ^-2 ）和循环容量（0.2和0.5 mAh cm ^-2 ）的测试条件下，LAO电极对称电池均能保持良好的稳定性。通过Li/SSE和LAO/SSE界面的截面SEM图像研究了循环后界面接触，在Li/SSE界面上能明显发现空隙的形成。相比之下，LAO/SSE界面接触紧密，没有空隙和锂枝晶的形成。以上结果表明，通过提高锂金属体相锂扩散动力学可以有效缓解界面空隙的形成。

图3 对称电池的循环稳定性

要点三：锂剥离过程中复合阳极的动力学演变过程

为了研究锂剥离过程中LAO/SSE界面演变过程，进行了原位电化学阻抗（GEIS）和弛豫时间分布（DRT）分析。在不同电流密度（1, 2, 5和10 mA cm ^-2 ）下，LAO阳极均可以比锂金属负极提供更多的容量，这是因为LAO阳极中锂原子/离子可以通过部分脱锂的Li-Ag合金和Li ₂ O从电极体相转移到界面处，而在锂金属负极中锂原子无法通过空隙传输。

图4 锂剥离过程中复合阳极的动力学演变过程

要点四：全电池电化学性能

使用硫银锗矿型电解质（Li6PS5Cl），钴酸锂（LCO）作为正极组装了全电池，使用LAO阳极的全固态电池表现出优异的倍率性能（5 C时51.1 mAh g ^-1 ），长期循环稳定性（5 C条件下，循环4000次后容量保持率为89.7%）。即使在高负载量条件下（17.8 mg cm ^-2 ），使用LAO阳极的全固态电池仍能稳定循环100次。

图5 全电池电化学性能

文章链接

“Robust All-Solid-State Lithium Metal Batteries Enabled by a Composite Lithium Anode with Improved Bulk Li Diffusion Kinetics Properties”

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c09853

通讯作者简介

王儒涛教授简介：山东大学材料科学与工程学院教授、博士生导师，山东大学齐鲁青年学者，主要从事全固态电池、超级电容器及关键材料的基础研发工作。相关研究工作发表 SCI 论文七十余篇，其中第一或通讯作者在 Adv. Mater.、Mater. Today、Adv. Energy Mater. （2 篇）、Adv. Funct. Mater. （3 篇）、Nano Energy（2 篇）、 Energy Stor. Mater. （2 篇）、ACS Nano等国际著名期刊发表 SCI论文 30余篇。研究论文得到国内外同行在 Nat. Rev. Mater.、Chem. Rev.、Adv. Mater.等期刊引用和评价，他引 4700 余次，18 篇论文引用超过100 次，EIS 高被引论文 4 篇，H-index 为 33。授权中国专利 5 项。参与撰写 Wiley出版《Advances in Energy Storage》书籍 1 章节。主持了国家自然科学基金青年（51902188）/面上项目（52272224）以及山东大学齐鲁青年人才基金项目等。获得甘肃省自然科学一等奖（排名第四，2020）、甘肃省高校科技进步一等奖（排名第五，2014）。申请人现为《Nano-Micro Letters》、《稀有金属》杂志（中国科学技术协会）和APL Energy杂志（美国物理联合会出版社）青年编委。

课题组介绍

课题组网站https://www.x-mol.com/groups/Wang_RuTao。