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中国科学院上海高等研究院曾高峰研究员、徐庆副研究员Small研究：氧还原反应中共价有机骨架孔内双原子的限域合成

时间：2023-12-03 来源：浏览：

中国科学院上海高等研究院曾高峰研究员、徐庆副研究员Small研究：氧还原反应中共价有机骨架孔内双原子的限域合成

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文章信息

氧还原反应中共价有机骨架孔内双原子的限域合成

第一作者：杨修贝，李雪雯

通讯作者：徐庆*，曾高峰*

单位：中国科学院大学上海高等研究院

研究背景

单原子催化剂由于其高金属利用率和优异的化学稳定性，在电催化系统中的应用越来越受到重视。当单原子对紧密分布时，双原子间的协同作用有利于调节金属位的电子态和靶中间体的吸附能，从而进一步提高原子利用率。减小双原子间距离的关键途径是在催化剂制备过程中抑制金属原子在热解和煅烧过程中的迁移。因此，利用双金属盐作为前体是合成双原子催化剂的重要策略之一。

文章简介

近日，来自 中国科学院上海高等研究院曾高峰研究员、徐庆副研究员团队 ，在国际知名期刊 Small 上发表题为 “Confined Synthesis of Dual-Atoms Within Pores of Covalent Organic Frameworks for Oxygen Reduction Reaction” 的观点文章。展示了一种基于COFs的限域合成双原子催化剂的策略。由于在共价有机框架(COFs)的孔隙中原位合成了沸石咪唑酸骨架，因此在热解过程中金属原子的迁移和聚集得到了充分的抑制。该催化剂含有丰富的Zn-Co双原子位，具有较高的氧还原反应活性，半波电位为0.86 V，优于商业Pt/C催化剂。

图1. (A) C-Zn800、C-Co800和C-Zn/Co800催化剂的合成过程示意图及相关表征。

利用高角度环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)确定了C-Zn/Co800中金属原子的原子分布。

本文要点

要点一： 首次展示了限制合成策略，通过在共价有机框架(COFs)中生长zif来构建双原子催化剂。

要点二： 相应催化剂具有丰富的Zn原子和Zn-Co双原子位，催化ORR具有较高的活性，半波电位为0.86 v。

要点三： 理论计算表明，Zn-Co位上的Zn原子有利于形成中间体OOH*，从而促进了ORR的高活性。

文章总结

在这项研究中，我们展示了一种新的限制合成策略来构建ORR的双原子催化剂。合成的双原子催化剂表现出优异的选择性和稳定性，优于Pt/C催化剂。理论计算表明，Zn-Co对中的Zn位有助于提高双原子催化剂的反应活性。本研究为利用COFs构建双原子电催化剂提供了新的思路。

文章链接

Confined Synthesis of Dual-Atoms Within Pores of Covalent Organic Frameworks for Oxygen Reduction Reaction

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202306295

通讯作者简介

徐庆副研究员简介：中国科学院上海高等研究院副研究员，上海市浦江人才,中科院青促会会员，Carbon Energy青年编委。研究方向为设计开发有机二维多孔材料的结构设计与性能开发。相关研究成果以第一作者/通讯作者在国际顶级期刊Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等国际期刊发表论文50余篇。

曾高峰研究员简介：中科院上海高研院低碳转化科学与工程中心研究员，博士生导师。研究方向包括无机膜材料、催化膜反应器和储能制氢。近年来在Nature Commun, Adv Mater, ACS Nano, Appl Catal B, ACS Cent Sci和J Membr Sci等国际期刊发表文章100余篇，授权专利数十项。主持国家自然科学基金3项、中科院项目1项、上海市科委项目2项和企业合作项目若干项。先后入选中科院青促会和上海人才发展资金资助计划。