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【催化】一步法制备高密度单原子催化剂用于工业级全水解

时间：2022-12-24 来源： 浏览：

【催化】一步法制备高密度单原子催化剂用于工业级全水解

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氢能（ H 2 ）具有很高的能量密度，被认为是未来替代传统化石燃料的主要清洁能源之一。其中，可再生能源驱动的电解水制氢反应是制备绿氢最理想的途径。为降低制氢成本、加快电解水技术广泛应用，构筑高活性、高稳定性、廉价的电催化剂意义重大。单原子催化剂（Single-atom catalysts, SACs）具有近100%的原子利用率以及明确的配位结构，在电解水反应中被广泛应用。然而，构筑高密度、高稳定的单原子催化剂，实现电解水工业级电流密度仍面临较大挑战。
针对以上难点， 北京化工大学程道建 教授团队与 中国科学技术大学曾杰 教授团队合作， 成功开发了“一步法”策略实现单原子催化剂普适性构筑 。相关成果发表在国际知名期刊 Angew. Chem. Int. Ed. 上。

图1. 高密度Pt、Ir单原子催化剂结构表征。图片来源： A ngew. Chem. Int. Ed.

图2. 单原子催化剂电解水性能研究。图片来源： Angew. Chem. Int. Ed.
将高密度 Pt 1 /Co(OH) 2 和Ir 1 /Co(OH) 2 单原子催化剂分别用于阴极析氢反应和阳极析氧反应中，得到 Pt 1 /Co(OH) 2 和Ir 1 /Co(OH) 2 分别仅需要4 mV和178 mV便可达到10 mA c m -2 电流密度。通过碱水电解槽测试发现， Pt 1 /Co(OH) 2 // Ir 1 /Co(OH) 2 系统表现出十分优异的质量活性，在2.0 V电压下可达到4.9 A/m g noble metal 电流密度，相关质量活性是商业催化剂的316.1倍。
通过X射线吸收光谱、球差电镜等技术对单原子催化剂在析氢和析氧反应中表面重构变化规律进行探讨。在析氧反应过程中，Ir单原子催化剂由Ir- Cl 6 配位结构演化为Ir-O 6 配位；而在析氢反应中，Pt单原子催化剂则由Pt-C l 4 配位结构转变为Pt三原子结构。密度泛函理论计算发现，重构的Ir-O 6 单原子和Pt三原子位点分别提高了Ir-O成键轨道的占有率和Pt-H反键轨道的占有率，从而有助于O-O键的形成和氢的脱附，使得析氧反应和析氢反应活性得到极大增强。
这种简单的一步法策略还可以被推广到合成其他20种SACs。这项工作中提供了一种构建单原子库的通用方法，并为深入理解电解水过程中单原子催化剂增强机制奠定了基础。

图3. 单原子催化剂普适性制备。图片来源： Angew. Chem. Int. Ed.
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
One-step Approach for Constructing High Density Single-atom Catalysts toward Overall Water Splitting at Industrial Current Densities
Dong Cao, Zhirong Zhang, Yahui Cui, Runhao Zhang, Lipeng Zhang, Jie Zeng, Daojian Cheng
Angew. Chem. Int. Ed. , 2022 , DOI: 10.1002/anie.202214259
通讯作者简介
程道建 ，北京化工大学教授，博士生导师，国家优秀青年基金获得者，英国皇家化学会会士，北京化工大学化学工程学院副院长。主要从事化工领域金属纳米催化剂的设计、制备和应用研究。近年来在 Nat. Catal., Nat. Energy, Nat. Commun., Proc. Natl. Acad. Sci., Angew Chem., ACS Catal., Adv. Energy Mater. 等国际主流期刊发表SCI论文180多篇，入选爱思唯尔2020-2021年中国高被引学者。申请专利及软件著作权30余项，以第一完成人的成果获中国化工学会基础研究成果奖一等奖1项，石化联合会科技进步二等奖1项和中国产学研合作促进会产学研合作创新成果奖二等奖1项；获得中国化工学会侯德榜化工科技创新奖，中国石化联合会青年科技突出贡献奖和中国产学研合作促进会产学研合作创新奖个人奖；获北京市优秀博士论文与全国优秀博士论文提名；入选北京市科技新星及北京市青年英才计划。兼任中国化工学会稀土催化与过程专委会副主任委员、中国化工学会过程模拟及仿真专业委员会副秘书长、科技部十四五新材料领域技术预测秘书专家组专家、石化联合会工业催化联盟青年工作委员会委员、中国石油化工催化剂评价试验基地技术委员会委员和枝江市化工产业科创智库联盟专家等。兼任SCI期刊《 Journal of Experimental Nanoscience 》和《 Molecular Simulation 》的亚洲区域主编、SCI期刊《 Catalysts 》编委和国内核心期刊《化工进展》编委。
https://www.x-mol.com/university/faculty/49620
曾杰 ，中国科学技术大学讲席教授，安徽工业大学党委常委、副校长。1998年进入中国科学技术大学学习，2002年获应用化学学士学位，2008年获凝聚态物理博士学位，师从侯建国院士。2008年赴美，在美国圣路易斯华盛顿大学夏幼南教授研究团队工作。2012年，回到中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授。2022年9月，受聘中国科学技术大学讲席教授，同年11月起任安徽工业大学党委常委、副校长。入选国家杰出青年科学基金、国家“万人计划”科技创新领军人才、英国皇家化学会会士（FRSC），担任国家重点研发计划首席科学家。研究领域为二氧化碳催化转化技术。迄今为止，已在 Nature、Nat. Nanotechnol.、Nat. Catal.、Nat. Energy、Nat. Commun. 等高影响力学术期刊发表了209篇论文，SCI总被引用18000余次，H因子为71，入选2019至2022年的全球高被引科学家名录。申请中美专利共75项，出版书籍4部。荣获Falling Walls 科学突破奖、英国国际发明展年度国际发明“钻石奖”、中国科技产业化促进会科学技术一等奖、中国青年科技奖“特别奖”、中国化学会-赢创化学创新奖、侯德榜化工科学技术青年奖、中国新锐科技人物、安徽省自然科学奖一等奖、安徽青年五四奖章等奖项。研究成果入选国家“十三五”科技创新成就展。
https://www.x-mol.com/university/faculty/73363
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