研究背景：
二氧化碳（
CO
2
）的光电化学还原是一项极具潜力实现碳中和的技术。然而，目前绝大多数报导的光电化学
CO
2
还原器件都使用了助催化剂或保护层，这大大增加了器件的复杂性并限制了其实用性。有鉴于此，
瑞士联邦理工大学（
EPFL
）刘永鹏（现就职于剑桥大学）、夏梦、
Michael Grätzel
、
Néstor Guijarro
、
Kevin Sivula
等人报道了在
铜铟镓硫（
CuIn
0.3
Ga
0.7
S
2
，
CIGS
）半导体电极上直接的
光电化学
CO
2
还原，在无助催化剂的条件下达到了高合成气（一氧化碳
+
氢气）的选择性和长稳定性。
研究亮点：
-
1.
通过在不同电解液（无水乙腈，无水甲醇，乙腈
+
甲醇）以及不同饱和气氛（氩气和氮气）下的线性扫描伏安法和气相色谱法测试，研究人员发现甲醇可作为质子给体以显著提高光电化学
CO
2
还原的性能和选择性。
-
2.
研究人员验证了此系统在不同电解液里进行光电化学
CO
2
还原的稳定性并发现在乙腈中添加质子给体甲醇可显著提高稳定性。值得一提的是，此系统在纯甲醇中可展示出了多达
44
小时的连续测试稳定性并无任何衰减现象，产物为
2
：
1
理想比例的合成气。
3.
研究人员在最优条件电解液（含
1M
甲醇的乙腈）中测试了
CO
2
还原产物随电压的分布并报道了在无助催化剂条件下最高可达
68.6%
的
CO
法拉第效率以及
87%
的
CO
产物选择性。
4.
光电化学阻抗谱（
PEIS
）及强度调制光电流谱（
IMPS
）揭示了在
CO
2
/CO
氧化还原对电势附近的呈高斯分布的表面电荷聚集态及其对光电化学反应动力学的影响，值得一提的是这是首次使用
IMPS
技术对光电化学
CO
2
还原系统进行的动力学分析。通过对于莫特
-
肖特基曲线的线性拟合，研究人员发现
CIGS
光电极的平带电势位于
–0.5V vs Fc
+
/Fc
附近。
刘永鹏，
2015
年在华中科技大学获学士学位，
2016
年在格拉斯哥大学获硕士一等荣誉学位，
2021
年
8
月毕业于在瑞士洛桑联邦理工大学获化学与化学工程博士学位，
2021
年
9
月至
12
月在日内瓦大学从事访问学者工作。获瑞士国家基金委（
SNSF
）资助，
2022
年
1
月至今在剑桥大学化学系
Prof. Erwin Reisner
课题组开展博士后研究，方向为
bio-hybrids
。相关研究成果以
29
篇学术论文的形式发表于
Nat. Catal.
，
JACS
，
JACS Au, Angew.
Chem.
，
EES
，
ACS Energy Lett., AM
，
AFM
，
ACS Nano, JMCA, Appl.
Catal. B.
等国际期刊，含第一
/
共一作者
10
篇，通讯作者
2
篇，第二作者
7
篇，
h
因子为
15
。
夏梦，本科和硕士
(2015
年
/2018
年
)
毕业于华中科技大学。
2019
年至今获国家留学基金委
(CSC)
资助于瑞士洛桑联邦理工
(EPFL)
就读博士，师从染料敏化太阳能电池之父
Prof. Michael Grätzel
。研究方向为光电催化二氧化碳还原，相关成果发表在
Nat. Commun., JACS, ACS Energy Lett., Angew. Chem., AFM
等国际期刊。
Michael Grätzel
，瑞士洛桑联邦理工大学教授，光子学和界面实验室主任。国际著名光电化学家，染料敏化太阳能电池之父，瑞士工程院院士，德国科学院院士，西班牙皇家工程院院士，欧洲科学院院士，美国发明家科学院院士，英国皇家化学会荣誉会士。他参与编撰了多部书籍，并在
Nature, Science
等杂志上发表论文
1600
多篇，截至目前，共获得了
44
万多次引用，
h
因子
291
（谷歌学术），根据最近斯坦福大学学者发布的世界上
10
万个顶级科学家排名，
Michael Grätzel
在所有领域排名第一。
Néstor Guijarro
博士目前在西班牙阿利坎特大学主持欧洲研究委员会启动研究基金（
ERC Starting Grant
，约合人民币
1100
万元）。近年来
Néstor Guijarro
博士在量子点太阳能电池、太阳能光解水和纳米晶体领域获得了一系列成就，已在
Adv. Energy/Funct. Mater., Nat. Commun., JACS,
Angew, Energy Environ. Sci.
等期刊上发表论文
50
余篇。其中，以第一作者或通讯作者身份发表论文
30
篇，参编著作
2
部。发表期刊总引用数达
4132
次，
h
因子为
31
。
Kevin Sivula is an
Associate Professor of Chemical Engineering and he leads the Laboratory for
Molecular Engineering of Optoelectronic Nanomaterials (LIMNO) at EPFL while
also teaching courses on Transport Phenomena, Chemical Engineering Practicals,
Product design, and solar energy conversion systems.
Yongpeng Liu, Meng Xia, et al., Photoelectrochemical CO
2
Reduction at a Direct CuInGaS
2
/Electrolyte Junction.
ACS Energy Letters
,
2023
, Articles
ASAP.
DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00022
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c00022
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添加编辑微信
18065920782
，备注：姓名-单位-研究方向（无备注请恕不通过），由编辑审核后邀请入群。
原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
