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JACS：机械互锁，增强分子铜配合物ORR活性！

时间：2023-03-06 来源：浏览：

JACS：机械互锁，增强分子铜配合物ORR活性！

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用于选择性生成 H ₂ O 的高效 O ₂ 还原反应（ ORR ）能有效促进先进的燃料电池技术的发展。非贵金属催化剂是贵金属铂基材料的有效替代品。

而受自然界中含铜 O ₂ 还原酶启发， 香港大学 Ed mund C. M. Tse 、 Ho Yu Au-Yeung 利用机械互锁增强分子铜配合物的电催化氧还原活性和选择性。

本文要点

要点1. 作者引入机械联锁的概念，并以对铜配位位点施加动态空间限制。联锁的连环配体可以控制 O ₂ 结合模式，并促进电子转移和产物消除。结果表明，与未联锁的对应物相比，配体联锁的铜配合物通过 4e 途径实现 ORR 过程，并且将 H ₂ O 作为主要产物，其与 Pt 的选择性相当，并将起始电位提高了 130 mV ，质量活性提高 1.8 倍，转换频率提高 1.5 倍。

要点2. 该 Cu 配合物是通过机械联锁实现具有增强活性和选择性的电催化剂。通过该综合实验和理论研究所获得的机理见解不仅对 ORR 能量催化领域研究极具指导价值，而且对联锁金属络合物也有广泛的影响，联锁金属配合物对涉及质子耦合电子转移步骤的氧化还原反应领域至关重要。

Xiaoyong Mo et.al Mechanical Interlocking Enhances the Electrocatalytic Oxygen Reduction Activity and Selectivity of Molecular Copper Complexes JACS 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c10988

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c10988

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