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华理詹亮教授、北理工陈人杰教授《ACS Nano》：超薄二维介孔SnO2/SnSe2复合材料应用于高性能锂硫电池

时间：2022-07-02 来源： 浏览：

华理詹亮教授、北理工陈人杰教授《ACS Nano》：超薄二维介孔SnO2/SnSe2复合材料应用于高性能锂硫电池

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#SnO2/SnSe2复合物 1 个
#介孔 1 个
#动态插层转换 1 个
#Li-S电池 1 个

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锂硫电池因硫的低成本、超高的理论容量（ 1675mAh g -1 ）及其高能量密度（ 2600Wh kg -1 ）等优势被认为是继锂离子电池之后最具应用前景的电化学储能体系之一。对硫正极而言，可多硫化锂溶于电解液形成“穿梭效应”，导致活性物质硫利用率低和容量快速衰减等问题；对锂负极而言，锂枝晶的不可控生长容易引发电池短路甚至有安全隐患。因此如何在电池长期循环过程中同步抑制“穿梭效应”和“枝晶生长”成为锂硫电池实际应用化进程中一项艰巨的技术挑战。针对以上问题，本工作合成了一种“双功能”石墨烯介孔 SnO 2 /SnSe 2 纳米片用作锂硫电池的隔膜修饰层（ G-m SnO 2 /SnSe 2 ），其具备高电导率、强化学吸附位点（ SnO 2 ）和动态插层转换动力学（ Li x SnSe 2 ）等特点。采用原位 XRD 、原位 Raman 、非原位 XANES 和 DFT 模拟计算，证实了该隔膜修饰层对“穿梭效应”具有较好的抑制作用，并且能促进多硫化锂催化转化。此外， G-m SnO 2 /SnSe 2 较强的亲锂位点和多孔结构有助于降低锂的成核过电位 和 Li 剥离与沉积过程中负极表面的均匀成核，进而有效抑制锂枝晶生长。相关工作以“ Dynamic Intercalation-Conversion Site Supported Ultrathin 2D Mesoporous SnO 2 /SnSe 2   Hybrid as Bifunctional Polysulfide Immobilizer and Lithium Regulator for Lithium - Sulfur Chemistry ”为题，发表在知名期刊 《 ACS Nano 》。 华东理工大学詹亮教授和北京理工大 学陈人杰教授为该论文通讯作者，该论文得到国家自然科学基金等项目资助。
 

图 1 (a) G-mSnO 2 /SnSe 2 纳米片的合成示意图。 (b) SEM ， (c, d) TEM ， (e) HRTEM 图像， (f) 反傅里叶变换晶格图形，以及相应的快速傅里叶变换图像和晶面间距， (g) SAED 模式， (h) AFM 图像， (i-n) STEM-HADDF 和元素分布图。
 

图 2    (a) Li 2 S 6 对称电池的 CV 曲线和 (b) Tafel 曲线。 (c, d) Li 2 S 氧化过程的 LSV 图及其所对应的 Tafel 图。 (e) Li 2 S 6 对称电池计时电流曲线。 (f-h) Li 2 S 成核的恒电位放电曲线。 (i) Li 2 S 6 溶液吸附后的紫外可见光谱 ( 插图 : 1-4 号分别对应空白 Li 2 S 6 、 G-mSnO 2 、 G-mSnO 2 /LiSnSe 2 和 G-mLiSnSe 2 样品 ) 。

 
图 3    (a) Li 2 S 4 吸附在 SnO 2 (110) 和 LiSnSe 2 (110) 的优化结构。 (b, e) SnO 2 和 SnSe 2 吸附 Li 2 S 8 前后 Sn 的形变电荷密度， (c, f) d 轨道示意图和 (d, g) 配位结构。 (h, i) Li 2 S 和 Li 离子在 SnO 2   (110)/Li 3 SnSe 2 (110) 表面迁移的能量分布图。 (j) SnO 2 /SnSe 2 复合物协同作用示意图。

 
图 4   (a, b, d) 基于 G-mSnO 2 / SnSe 2 的 Li-S 电池在不同高硫负载下的循环性能、充放电曲线和倍率性能图。 (c) 锂硫电池点亮 LED 灯的电子照片。 (e) 基于 G-mSnO 2 /SnSe 2 的 Li-S 电池在 10.8 mg cm -2 高硫负荷下的循环性能。 (f) 纽扣型电池电化学性能与其他已报道的异质结构复合材料比较图。 (g, h) 1.6 g S/ Ah 级 Li-S 软包电池的照片和循环性能图。 (i) G-mSnO 2 /SnSe 2 增强硫电化学机理示意图。

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c02810

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