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清华大学柳百新院士课题组《small》: KX (X= Cl, Br, I) 吸附辅助稳定 CsPbI2Br 表面

时间：2022-07-02 来源：浏览：

清华大学柳百新院士课题组《small》: KX (X= Cl, Br, I) 吸附辅助稳定 CsPbI2Br 表面

原创化学与材料科学化学与材料科学

化学与材料科学

微信号 Chem-MSE

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收录于合集

#钙钛矿太阳能电池 16 个

#CsPbI2Br 3 个

#KX吸附 1 个

#表面钝化 3 个

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有机 -无机杂化钙钛矿太阳能电池（ PSC ）具有优异的光电性能，但它们在环境稳定性方面仍然存在重大挑战。 CsPbI ₂ Br 是全无机钙钛矿的一员，由于其固有的对光、湿气和热的高稳定性，可能很好的应对这一瓶颈问题，因此近期获得了很大的吸引力。但是， CsPbI ₂ Br 受到光致卤化物偏析和目前光电转化效率较低现象的困扰，因此仍难以在实际中得到应用。

清华大学材料学院柳百新院士课题组近期在《 small 》上发表了题为“ Insights into to the KX (X= Cl, Br, I) adsorption-assisted stabilization of CsPbI ₂ Br surface ”的文章（ DOI: 10.1002/smll.202202623 ）。该论文的第一作者为清华大学材料系博士研究生李小芬，共同通讯作者为清华大学的刘剑波副教授和北京大学的李舜宁副研究员。该课题组通过应用第一性原理计算，系统地研究了化学计量 CsPbI ₂ Br (110) 表面和吸附 KX (X= Cl, Br, I) 表面的稳定性、电子结构、缺陷特性和离子扩散特性。发现吸附的 KX 可以作为表面卤素空位的外部替代物，从而抑制卤素偏析并提高 CsPbI ₂ Br 表面的稳定性。另外，工作还发现 KX 还可以消除由反位缺陷引起的深能级缺陷态，从而有助于提高 CsPbI ₂ Br 的光电特性，并且对钝化的物理机制进行了深入的分析。在这项工作中对表面钝化的机理理解可以为未来设计具有优化光电性能的 CsPbI ₂ Br 太阳电池奠定基础。

图 1 . (a) α-CsPbI ₂ Br 晶胞的晶体结构。 (b) HSE06 计算中获得的符合化学计量 CsPbI ₂ Br 的表面能。 (c) VBM 和 (d) CsPbI ₂ Br (110) 表面的 CBM 的部分电荷密度。颜色代表： Cs ，灰色； Pb ，蓝色； I ，粉红色； Br ，紫色。

图 2 . (a) V _I 在表面的扩散路径示意图，其中考虑了 A 、 B 、 C 和 D 四个路径。较深的颜色表示原始 CsPbI ₂ Br (110) 表面上最外层的 I 原子和次表面 CsPbBr 原子层，而较浅的颜色表示表面区域下方其他层上的原子。红色和黑色圆圈分别代表扩散路径的原始位点和终止位点。 (b) 四个路径对应的能垒。

图 3 . (a) CsPbI ₂ Br 表面的 V _I 被外部 KCl 中的 Cl 原子取代示意图。展示了俯视图和前视图的一部分。标签 Br ₁ 、 Cs ₁ 、 I ₁ 、 I ₂ 、 I _m 和 Pb ₁ 表示 KX 位于 Br 原子上方、 Cs 原子上方、最外层和第二个外层的 I 原子上方、两个 I 原子中间的位置 , 和一个 Pb 原子上方。 (b) 在 Br ₁ 的位置 KCl 吸附的 CsPbI ₂ Br (110) 表面上 Br ₁ 、 Cs ₁ 、 I ₁ 、 I ₂ 、 I _m 和 Pb ₁ 处的总能量与最低能量（即 Br ₁ 的位置总能量）之间的能量差 ( E – E _min ) ）。插图显示了吸附在 CsPbI ₂ Br (110) 表面上的 KCl 的相应优化结构。

图 4. (a) 在 KCl 吸附的 CsPbI ₂ Br (110) 表面的最外层和次表层中 Cl 取代 V _I 的示意图。 (b) 一个模型显示了四个可能被 Cl 填充的 V _I 位点。 (c) KCl 、 (d) KBr 和 (e) KI 吸附在 CsPbI ₂ Br (110) 表面上的四种路径相应的迁移势垒。

图 5. HSE06 计算的 (a) 原始 CsPbI ₂ Br (110) 表面、 (b) PbBr 缺陷 (110) 表面和 (c) KCl 钝化 (110) 表面的部分态密度。 VBM 设置为 0 。图（ b ）显示了局域态（分别为 occ1 和 occ2 ）的部分电荷密度。 (d) 分别在纯 CsPbI ₂ Br (110) 表面、 PbBr 缺陷 (110) 表面和 KCl 钝化 (110) 表面上 PbBr ( Pb 取代 Br , 反位点) 缺陷水平的示意图。黑色实线代表 occ1 ，红色实线代表 occ2 ，费米能级（ E _F ）用红色虚线表示。（ e ） Pb _Br 及其周围阴离子的结构， Pb _Br 缺陷（ 110 ）表面和 KCl 钝化（ 110 ）表面。

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图 6. (a) Pb _Br 缺陷 (110) 表面、 (b) NaCl 钝化 (110) 表面上 Pb _Br 深能级状态的轨道投影态密度 (DOS) 和投影晶体轨道哈密顿布居 (COHP) , 和 (c) KCl 钝化 (110) 表面。费米能级设置为零。在 COHP 中， Pb _Br 表示反位缺陷（ Pb 取代 Br ，反位），而 Pb _NN （包括 Pb _N1 和 Pb _N2 ）表示与 Pb _Br 最近相邻的 Pb 原子。 (d) Pb _Br 周围的部分电荷密度和局部结构，以及 Pb _Br 和两个最相邻的 Pb _NN 原子的键长之和。 (e) 轨道杂化强度对杂化轨道能量影响的示意图。 (f) 原子间距离与势能关系示意图。 r ₀ 代表平衡分离。红色曲线表示当 Pb _Br 和 Pb _N2 之间的距离在 KX 钝化表面上从 r ₀ /2 变为 r ₀ 时能量的变化。（ g ）分别在 Pb _Br 缺陷（ 110 ）表面和 KX 钝化（ 110 ）表面上 Pb _Br 和 Pb _N1 /Pb _N2 之间的距离示意图。为清楚起见，原子在示意图中呈线性排列，尽管它们实际上在材料中呈非线性分布。

原文链接

https://doi.org/10.1002/smll.202202623

清华大学柳百新院士课题组《small》: KX (X= Cl, Br, I) 吸附辅助稳定 CsPbI2Br 表面

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