北京大学张艳峰教授AEM：碳纳米管薄膜上垂直取向2H-NbS2材料在大电流密度下高效、稳定的电催化析氢应用

第一作者：彭友

通讯作者：张艳锋*，郇亚欢*

单位：北京大学

近年来，全球二氧化碳浓度快速升高,全球变暖带来的极端天气问题日益严重，构建以氢能为主的新能源脱碳体系，是解决能源环境问题的关键。在上游制氢环节，通过可再生能源电解水制氢是目前最具前景的制备方法之一。铂基材料是目前最先进的电解水制氢催化剂之一，但其大规模应用受到贵金属资源稀缺和成本较高的限制。因此，迫切需要开发具有优异电催化析氢性能和结构稳定性高的非贵金属催化剂。二维金属性过渡金属硫族化合物 (MTMDCs) 不仅具有优异的导电性，而且同时具有高的基面 (basal-plane) 和边缘 (edge) 催化活性，理论预测具有出色的应用潜力。然而，MTMDCs在空气中非常容易氧化，而且在电催化析氢 (HER) 过程中纳米片层间产生的氢气气泡会导致其发生剥离、脱落，不利于电极性能的长期稳定控制。因此，需要寻找一种既能保持MTMDCs高催化活性，同时又能显著改善其结构稳定性的方法。与平面结构相比，垂直结构的纳米片不仅具有更多的催化活性位点和更大的比表面积，可以促进从电极到催化活性位点的有效电子注入，而且可以促进氢气气泡的释放，提高催化剂在大电流密度下的稳定性。此外，在导电衬底上直接生长催化剂可以增强他们之间的结合力，从而提高整体的结构稳定性。因此，在导电衬底上直接生长三维垂直纳米结构，应该是实现MTMDCs高催化活性和稳定性的有效策略。

基于此，来自 北京大学的张艳锋教授 ，在国际知名期刊 Advanced Energy Materials 上发表题为 “Highly Stable Vertically Oriented 2H-NbS ₂  Nanosheets on Carbon Nanotube Films toward Superior Electrocatalytic Activity” 的研究型论文。

本工作通过简单易行的常压化学气相沉积（APCVD）方法在低成本的碳纳米管（CNT）薄膜衬底上制备了垂直取向的 2H-NbS ₂ 纳米片，其不仅具有非常丰富的边缘活性位点，而且与碳纳米管衬底之间具有强的界面耦合，因而具有优异的机械稳定性。这些独特的结构特征使得垂直取向的2H-NbS ₂ /CNT催化剂在HER中表现出低的过电位 ~55 mV @ 10 mA cm ^-2 和高的交换电流密度 ~1445 μA cm ^-2 ，并且在大电流密度下运行 200 小时后几乎没有发生性能衰减。这项工作为MTMDCs 电催化剂的批量制备和大电流密度下的实际应用提供了新的思路和可行体系。

要点一： 首先，本文通过常压化学气相沉积（APCVD）的方法，通过调节合适的生长参数，首次在新颖的碳纳米管薄膜衬底上批量制备了高质量、大面积均匀、垂直取向的2H-NbS ₂ 纳米片阵列。

要点二： 其次，通过对生长过程中生长温度、载气种类及比例和生长时间等关键参数进行调控，得到了具有不同形貌（水平和垂直）、横向尺寸（~2-16 μm）、厚度（~15-127 nm）的2H-NbS ₂ 纳米片，并对其生长机制进行了详细分析。

要点三： 将在碳纳米管薄膜上制备得到的垂直取向的2H-NbS ₂ 纳米片作为催化剂直接用于电催化析氢。由于垂直取向的2H-NbS ₂ 纳米片具有非常丰富的边缘活性位点，其在酸性和碱性条件下均表现出优异的性能（酸性条件下过电位：55 mV @ 10 mA cm ^-2 ，交换电流密度：1445 μA cm ^-2 ；碱性条件下过电位：148 mV @ 10 mA cm ^-2 ）。

要点四： 垂直2H-NbS ₂ 纳米片和碳纳米管衬底之间形成的独特的互锁结构，使垂直取向的2H-NbS ₂ /CNT催化剂具有优异的结构稳定性，其极化曲线在CV循环5000圈后未发生明显变化，在工业级大电流密度下可提供200 h以上的超长稳定性。

Highly Stable Vertically Oriented 2H-NbS ₂  Nanosheets on Carbon Nanotube Films toward Superior Electrocatalytic Activity

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202302510

张艳锋 教授简介：

北京大学材料科学与工程学院教授，博士生导师。2012年获得国家优秀青年科学基金的资助，2015年入选教育部长江学者计划“青年项目”，国家杰出青年科学基金获得者（2019）。主要从事石墨烯等二维层状材料的可控制备、精密表征和应用探索，在二维量子薄膜、二维层状材料（石墨烯、氮化硼、单层过渡族金属硫属化合物）及其异质结构的可控制备/构筑、精密表征和新奇物理化学特性等方面取得了系列创新性成果。近五年来，作为课题负责人主持了科技部重点研发计划，科技部量子调控重大项目子课题、国家自然科学基金重大项目子课题、杰出青年科学基金、面上项目等多项科研项目。

迄今在Science、Nature、Advanced Materials、Nature Communications等期刊发表论文250余篇；在国内外学术会议上做邀请报告30余次。曾获中国科学院杰出科技成就奖、全国百篇优秀博士学位论文、北京大学宝洁教师奖、北京大学优秀博士学位论文指导教师、北京市自然科学一等奖等奖励。

郇亚欢 助理研究员简介：

本科毕业于南京理工大学材料科学与工程学院，博士师从北京科技大学材料科学与工程学院闫小琴教授。2020年加入北京大学材料学院张艳锋教授课题组从事博士后研究工作。长期从事二维纳米材料（过渡金属硫属化合物/石墨烯/氮化硼等）的可控制备、精细表征、新奇物性研究，及其在微纳电子和能源领域的应用研究。以第一作者/共同一作/通讯作者身份，已在Advanced Materials，Journal of the American Chemical Society，Advanced Energy Materials，ACS Nano，ACS Energy Letters等学术刊物上发表学术论文10余篇。

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