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Nature Commun.：氟化，打破氮化碳全分解水瓶颈！

时间：2022-11-18 来源： 浏览：

Nature Commun.：氟化，打破氮化碳全分解水瓶颈！

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虽然氮化碳具有可见光吸收能力，而且合适的能带结构满足分解水生成氧气的需求，但是人们长期一直认为，在没有加入小分子添加剂时，石墨相氮化碳难以作为分解水生成氢气和氧气。
有鉴于此， 江苏大学闫研、密歇根大学周鹏等 报道通过对 g-C 3 N 4 进行氟化，观测发现光催化反应中生成 C=O 化学键，解决了光催化全分解水的难题。
本文要点
要点1.  通过在碳原子修饰表面氟原子，显著降低 C=O 中间体的成键，制氢性能比本征 g-C 3 N 4 的性能提高一个数量级，而且能够持续生成 O 2 。通过同位素标记（ 16 O/ 18 O ）标记的 DRIFT 光谱、 NAR-XPS 光谱，发现在 H 2 O/g-C 3 N 4 界面上 C=O 化学键累积现象是导致 C 3 N 4 较弱的 OER 性能的原因，以及单晶 g-C 3 N 4 无法实现全分解水。因此作者通过表面氟化策略阻碍 C=O 化学键累积，得以提高整体分解水性能。
要点2.  DFT 计算结果显示，通过 N 原子相邻的 C-F 化学键相互作用， OER 反应路径得以改善，从而能够避免较强的 C-O 相互作用、避免较弱的 N-O 相互作用。
Wu, J., Liu, Z., Lin, X. et al. Breaking through water-splitting bottlenecks over carbon nitride with fluorination. Nat Commun 13, 6999 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-34848-8
https://www.nature.com/articles/s41467-022-34848-8
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