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李亚栋院士等Angew：p-n结连续调控单原子催化剂活性

时间：2022-11-18 来源：浏览：

李亚栋院士等Angew：p-n结连续调控单原子催化剂活性

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在原子尺度调控单原子位点实现突破本征催化活性的限制仍具有非常大的挑战。

有鉴于此， 清华大学李亚栋、王定胜、武汉理工大学赵焱等 报道研究与氮供体配体修饰的 p 型半导体单原子催化剂的性质，并且通过将其修饰在 n 型半导体基底上的方式调控单原子催化位点的局域电子密度，并且实现改善电催化活性的作用。

本文要点

要点1. 向 Fe- 酞菁单原子催化剂为模型催化剂结合具有低功函的 n 型 GaS ， 在界面上形成跨越界面的空间电荷区域，导致 FeN ₄ 结构畸变， Fe(II) 原子自旋状态转变 。通过这种调控作用，催化活性比本征 Fe-Pc 提高两倍。

要点2. 将单原子催化剂修饰在其他三种不同功函的 n 型金属硫化物基底上，发现 Fe-N ₄ 催化活性与 n 型金属硫化物之间呈现线性变化规律，说明这种 p-n 结能够连续调控单原子催化剂的催化活性。

Zechao Zhuang, Lixue Xia, Jiazhao Huang, Peng Zhu, Yong Li, Chenliang Ye, Minggang Xia, Ruohan Yu, Zhiquan Lang, Jiexin Zhu, Lirong Zheng, Yu Wang, Tianyou Zhai, Yan Zhao, Shiqiang Wei, Jun Li, Dingsheng Wang, Yadong Li, Continuous Modulation of Electrocatalytic Oxygen Reduction Activities of Single-atom Catalysts through p–n Junction Rectification, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202212335

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202212335

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