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【催化】低配位多金属PtFeCo锯齿状纳米催化剂用于高效燃料电池

时间：2023-01-08 来源： 浏览：

【催化】低配位多金属PtFeCo锯齿状纳米催化剂用于高效燃料电池

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作为具有巨大发展潜力的能量转换装置，质子交换膜燃料电池 (PEMFC) 将是解决能源危机的一项重要技术。然而目前PEMFC的性能在很大程度上取决于所使用电催化剂的活性和稳定性，尤其是针对动力学缓慢的氧还原反应 (ORR)。因此，目前开发PEMFC技术的关键之一是设计实现高效稳定ORR的催化剂。截止到目前为止，铂 (Pt) 基纳米材料是最广泛应用的催化剂材料，然而其高昂的成本、缓慢的反应动力学和稳定性差的问题让PEMFC的大规模商业化应用仍面临巨大挑战。特别是面临实际燃料电池环境中的膜电极组件 (MEA)，大多数报道主要采用分散在载体上的小型 Pt 基合金纳米粒子，然而这类零维催化剂通常受限于相对较慢的质量/电荷传输性能以及在燃料电池催化过程中较差的抗形变能力。相比之下，一维Pt基纳米结构不仅能够提高质量/电荷传输效率还同时抑制了催化过程中的结构形变来实现高效燃料电池。此外，一维Pt 基纳米结构可以形成独特的3D网络结构，有利于提高整体燃料电池催化的质量/电荷传输效率与稳定性。此外，一维表面也同样适合构筑更多的边缘/台阶状的低配位活性位点，从而提高Pt 基催化剂的催化活性和稳定性。然而，如何合理精准构建这样的Pt 基纳米催化剂仍是一个的挑战。
厦门大学卜令正 教授与 黄小青 教授团队、 香港理工大学黄勃龙 教授团队以及 华中科技大学李箐 教授团队通过合作设计了一种新颖的 三金属Pt-Fe-Co锯齿状的纳米结构（ Pt 3 FeCo NSs/C），并在燃料电池的实际应用中表现出了突出的催化活性与稳定性。 这种新颖的纳米结构表面具备丰富的高指数面和本征缺陷，是传统Pt 基合金甚至许多一维 Pt 基纳米结构所无法提供的，因此这种具备表面低配位的一维 Pt 3 FeCo纳米材料大幅提高了ORR的动力学与燃料电池性能。在0.90 V的电压下，其表现出的比活性和质量活性分别为10.62 mA c m -2 和 4.66 A m g -1 Pt ，是商业Pt/C的39.3 倍和 25.9 倍，在经过30000次循环后容量衰减几乎可以忽略不计。密度泛函理论计算揭示了催化活性和电子活性之间存在正相关关系。在 Pt 3 FeCo表面的高指数面上，Co 位点促进了ORR中间产物与附近低配位 Pt 位点之间的电子转移。同时，Fe位点有助于稳定Co位点的价态从而保持高电子活性。纳米材料表面的低配位 Pt 位点从根本上促进了 Pt 3 FeCo的高电子活性从而提高了整体ORR的性能。与最先进的商业 Pt/C 以及其他工作中报道的Pt 基纳米催化剂相比， Pt 3 FeCo NSs 表现出更好的MEA性能，是目前为止在自呼吸和氢气-空气/氧气燃料电池中性能最好和最稳定的电催化剂之一。同时，即使经过 30,000 次电压循环的加速应力测试 (AST) 后，仍能够保留了67.0%的初始质量活性，明显优于商业 Pt/C (56.7%) 和美国能源部 (DOE) 的要求 (>60.0 %)。此外， Pt 3 FeCo NSs 还表现出对甲醇氧化反应 (MORs) 的高催化活性与稳定性，证明了这种新颖的纳米材料是可以应用于燃料电池的高性能双功能纳米催化剂，为PEMFC的商业化应用提供了重要的突破方向。

图1. 一维低配位 Pt 3 FeCo NSs的形貌表征。该纳米结构为一维锯齿状结构，表面具有丰富的低配位台阶与边缘位点

图2. Pt 3 FeCo NSs/C 的ORR性能表征与对比。①，②, ③, ④, ⑤, 分别代表商业Pt/C, Pt 3 Fe NPs/C, Pt 3 FeCo NPs/C, Pt 3 Fe NSs/C和 Pt 3 FeCo NSs/C

图3. Pt 3 FeCo NSs/C 在燃料电池中MEA性能的表征与对比。①，②, ③, ④, ⑤, 分别代表商业Pt/C, Pt 3 Fe NPs/C, Pt 3 FeCo NPs/C, Pt 3 Fe NSs/C和 Pt 3 FeCo NSs/C

图4. 通过理论计算探索 Pt 3 FeCo NSs 优异ORR性能的原因
这一成果近期发表在 Advanced Materials 上，文章的共同第一作者是厦门大学 卜令正 教授、华中科技大学 Liang Jiashun 、中科院苏州纳米技术与纳米仿生研究所 Ning Fandi 、上海科技大学的 Huang Ju 。本文的通讯作者为厦门大学 卜令正 教授、 黄小青 教授，香港理工大学 黄勃龙 教授和华中科技大学 李箐 教授。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Low-Coordination Trimetallic PtFeCo Nanosaws for Practical Fuel Cells
Lingzheng Bu*, Jiashun Liang, Fandi Ning, Ju Huang, Bolong Huang*, Mingzi Sun, Changhong Zhan, Yanhang Ma, Xiaochun Zhou, Qing Li*, and Xiaoqing Huang*
Adv. Mater. , 2022 , DOI: 10.1002/adma.202208672
作者介绍

卜令正 ，于2017年在苏州大学获理学博士学位，自2017年9月至今先后在苏州大学和厦门大学黄小青课题组从事博士后研究工作，于2021年12月加入厦门大学能源学院成为副教授。主要研究方向是低维铂钯基纳米催化材料的结构设计、批量制备及其在小分子电催化反应和实际燃料电池器件中的高效应用。

黄小青 ，厦门大学教授。2005年于西南师范大学（现西南大学）获理学学士学位。2011年于厦门大学获理学博士学位，导师为郑南峰教授、郑兰荪院士。2011-2014年在美国加州大学洛杉矶分校黄昱教授、段镶锋教授课题组从事的博士后研究工作。2014年至今先后于苏州大学材料与化学化工学部、厦门大学化学化工学院担任特聘教授，博士生导师。2020年获国家杰出青年科学基金资助，目前担任 Science Bulletin、Rare Metal 和 Science China Materials 客座编辑或编委。近年来，在 Science，Nat. Nanotechnol., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Adv. Funct. Mater., Small，Nano Lett. 等国际权威期刊发表了重要研究论文，研究成果被 Nature Daily、Nature China 等国内外期刊媒体广泛报道。研究团队主要从事无机纳米材料的设计合成及其在电催化、能源转移、小分子活化等领域的催化研究。
https://www.x-mol.com/university/faculty/345221

黄勃龙 教授2007年毕业于北京大学物理系，同年前往剑桥大学从事材料理论研究，并于2012年获得博士学位。2012-2015年，黄勃龙教授于北京大学跟随严纯华院士并在其指导下开展博士后研究, 后赴香港城市大学和香港理工大学继续博士后的相关研究，并于2015年入职香港理工大学，目前担任应用生物及化学科技学系副教授与碳战略催化研究中心主任。黄勃龙教授的研究方向主要为纳米材料、能源材料、固体功能材料和稀土材料的电子态性质，以及在能源材料纳米表界面、多尺度下的能源转换应用等。目前黄勃龙教授共发表SCI论文260余篇，H-index为60，文章引用次数超过13000次, 包括 Nature，Science，Energy Environ. Sci.，J. Am. Chem. Soc., Chem. Soc. Rev.，Nat. Commun.，Adv. Mater.，Adv. Energy Mater.，Angew. Chem. Int. Ed. 等国内外顶级杂志，并多次被选为封面推荐文章。黄勃龙教授入选2022年科睿唯安高被引学者，2022年斯坦福大学评选的全球Top2%高被引学者，还担任《 Frontiers in Chemistry 》副主编，《 Nano Research 》、《中国稀土学报》、《稀有金属》、《稀土》的青年编辑或编委。
https://www.x-mol.com/university/faculty/65818

李箐，华中科技大学教授，新能源材料与器件中心主任，主要从事氢能与碳中和、电催化、燃料电池、能源材料等领域的研究。入选国家优青、国家高层次人才计划。已在SCI英文期刊上发表学术论文100余篇，其中 J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun. 等影响因子10以上的国际顶级杂志50余篇。论文共被引用9000余次，H指数为48。17篇文章被评为ESI热点和高引用论文，申请/授权美国/中国专利十余项。主持/参与国家优秀青年科学基金，国家自然科学基金面上项目, 国家重点研发计划“材料基因工程关键技术与支撑平台”专项，湖北省技术创新专项重大项目，深圳市科创委基础研究计划等多个项目。 
https://www.x-mol.com/groups/li_qing
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