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Angew：半金属快离子导体抑制富锂锰基正极材料电压衰减

时间：2023-08-07 来源：浏览：

Angew：半金属快离子导体抑制富锂锰基正极材料电压衰减

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【文章背景】

富锂层状氧化物（LRLOs）正极材料具有高的理论比容量（>300 mAh g ^-1 ）以及高的理论能量密度（>900 Wh Kg ^-1 ），为下一代高能锂离子电池注入了新的活力。然而，在LRLOs的电化学循环过程中，部分阴离子(O ^2- )在表面反应形成不可逆的氧释放、晶体结构转变以及金属溶解等，导致LRLOs的初始库仑效率低、界面离子扩散能力差以及放电电压衰减快，严重阻碍了LRLOs的大规模实际应用。

【内容简介】

鉴于此，基于锂离子传输机制以及极化电子和氧的键合，四川大学尧猛副研究员、张云教授团队设计了一种简单的表面改性策略，使用草酸和草酸铌一步处理LRLOs，在材料表面建立半金属快离子导体层，有效抑制不可逆的氧释放，提升界面反应动力学，从而显著缓解材料在循环过程中的电压衰减问题。该工作首次报道了半金属结构用于LRLOs中抑制氧气释放。该成果以Semi-Metallic Superionic Layers Suppressing Voltage Fading of Li-Rich Layered Oxide Towards Superior-Stable Li-Ion Batteries为题，发表在国际顶级期刊 Angewandte Chemie International Edition。文章的第一作者是四川大学硕士研究生王勤和副研究员尧猛。

【图文概述】

团队对材料进行表征分析，同时结合DFT计算得到半金属LMO包覆层不同于金属结构，半金属结构在费米能级处含有自旋极化的导电电子，可以与氧键合，从而抑制LRLOs在循环过程中的氧气释放。此外Ni进入快离子导体LiNbO ₃ 结构中可以得到锂离子扩散势垒更小的LNO包覆层，因此锂离子的扩散得到有效提升。

最终，在循环过程中，改性后的材料表现出超低的电压衰减速率、优异的界面反应动力学以及稳定的晶体结构。该工作为解决富锂锰基正极材料界面问题提供了一种新的策略。

Qin Wang, Meng Yao, Aipeng Zhu, Qian Wang, Hao Wu, and Yun Zhang*, Semi-Metallic Superionic Layers Suppressing Voltage Fading of Li-Rich Layered Oxide Towards Superior-Stable Li-Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition. DOI: 10.1002/anie.202309049

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