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【催化】绿色超分子组装策略构筑稳定的杂化生物催化剂用于电化学免疫传感

时间：2023-07-09 来源： 浏览：

【催化】绿色超分子组装策略构筑稳定的杂化生物催化剂用于电化学免疫传感

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天然酶是一类具有催化活性的天然聚合物，通过绿色、温和、高效的方式催化细胞内的生物化学反应，具有人工催化剂无法比拟的高效率。然而，酶的柔性构象在外界刺激下极易发生变化，极大地限制了酶的大规模工业应用。利用多孔超分子“盔甲”对天然酶结构进行约束、保护是设计多功能杂化生物催化剂的有效手段，既能解决酶的稳定性问题，又能提高酶的可重复性。尽管该领域已取得了系列进展，但多孔超分子框架的结晶往往需要苛刻的条件，如何实现在生物相容条件下原位装配超分子晶体“盔甲”仍是技术难点。
基于此， 中山大学欧阳钢锋 教授和 陈国胜 副教授团队报道一种 温和、绿色的自下而上超分子组装策略制备杂化生物催化剂。 本策略利用具有四个甲酸臂的c2对称芘结构（1,3,6,8-四羧基芘， H 4 TCPy）作为超分子构建模块（图1），修饰的甲酸臂使芘模块在微量有机溶剂中具有高分散性，并允许在几乎无有机溶剂的水溶液中，将离散的芘模块通过氢键羧酸二聚方式在酶表面形成多孔超分子氢键网络结构。层次结构的酶@HOF继承天然酶的温和、高效催化特性，并巧妙利用结晶框架的约束效应突破酶催化的稳定性瓶颈。此外，共平面的芘核提供强大的层间π-π堆叠作用，使设计的杂化生物催化剂具有优异的化学稳定性。
这种结构明确、孔通道排列有序的超分子晶体具有门控作用筛分催化底物，提高融合的酶的催化选择性；同时还可作为“盔甲”保护酶，提高酶在非生理环境下的催化稳定性。鉴于杂化生物催化剂的优异性能，本研究开发一种 基于循环催化级联的电化学免疫传感器，实现癌症标志物的超灵敏检测。 这项工作克服了（部分）天然酶在大规模工业应用存在的催化稳定性和选择性问题，为设计高效的杂化生物催化剂提供了新见解。

图1. 绿色超分子组装策略示意图
该研究成果近期发表在 Nature Communications 上，中山大学 陈国胜 副教授和 欧阳钢锋 教授为论文通讯作者，博士生 黄维 为论文第一作者。相关研究得到国家自然科学基金、广东省自然科学基金和中央高校基本科研业务费等项目的资助。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Green synthesis of stable hybrid biocatalyst using a hydrogen-bonded, π-π-stacking  supramolecular assembly for electrochemical immunosensor
Wei Huang, Haitao Yuan, Huangsheng Yang, Xiaomin Ma, Shuyao Huang, Hongjie Zhang, Siming Huang, Guosheng Chen*, Gangfeng Ouyang*
Nat. Commun ., 2023 , 14 , 3644, DOI: 10.1038/s41467-023-39364-x
导师介绍
陈国胜副教授

陈国胜，中山大学化学学院副教授，主要从事新型功能材料的设计及面向生命健康应用，包括蛋白质-多孔有机框架复合材料、酶固定化新技术、生物传感、纳米催化医学等方面的研究工作。以第一/通讯作者身份在 Chem. Soc. Rev.、Nat. Protoc.、Chem、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Matter、JACS Au 等期刊发表SCI论文36篇，主持国家自然科学基金面上项目、青年基金和博士后创新人才计划等国家级和省部级项目6项。
https://www.x-mol.com/groups/chen_guosheng
欧阳钢锋教授
中山大学化学学院教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者，英国皇家化学会会士，中组部国家“万人计划”入选者，科技部中青年科技创新领军人才，广东省“珠江学者”特聘教授，广东省“百千万工程”领军人才。现任中山大学化学工程与技术学院院长，化学学院化学系主任，环境化学研究所所长，微萃取与分离技术研究中心主任。主要从事环境分析化学与微萃取技术研究工作，包括水分析技术、动植物活体检测技术以及医学检测技术等方面的研究。主持包括国家杰出青年科学基金、国家重大仪器专项、国家基金重点项目等在内的多个国家级、省部级项目。在 Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Nat. Protoc.、Chem、Nat. Commun.、PNAS、Angew. Chem. Int. Ed. 等期刊发表SCI论文300余篇，他引10000余篇次，入选Elsevier中国高被引学者榜单，获得国家发明专利10项，主编中英文专著各1部，参编英文专著3部。 

https://www.x-mol.com/university/faculty/15340
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