复旦孔彪团队ACS Nano：表面富集型钌纳米团簇的可控超组装

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通讯作者：       孔彪          

第一作者：       梁启锐          

通讯单位：       复旦大学        

氢气具有热值高、燃烧产物无污染等优点，是可持续发展社会的理想能源。电解水析氢反应可直接获得氢气，但该技术依赖于高效的电催化剂降低过电位，从而降低电能消耗。探索资源丰富、高活性的廉价金属基电催化剂对于电解水技术的产业化至关重要。

基于此， 复旦大学孔彪教授团队 报道了一种新颖的锚定 — 键合策略，在植酸（ PA ）修饰的氮掺杂碳框架上实现了表面富集型钌纳米团簇的超组装。组装的复合物（简称 NCPO-Ru NCs ）显示出优异的析氢活性与稳定性。相关研究工作日前发表于美国化学学会期刊 ACS Nano 上。

图 1. NCPO-Ru NCs 的合成示意图

组装了 PA 分子的氮掺杂碳框架对溶液中的金属阳离子有很强的亲和力，可以捕获并锚定大量的 Ru 离子。锚定的 Ru 离子呈小范围聚集性岛状分布，可被框架表面的空位诱导进一步还原和聚集，最终形成密集分布的 Ru 纳米团簇。

图 2. NCPO-Ru NCs 的结构表征

PA 分子的磷酸基团与 Ru 离子之间的强键合效应进一步限制了岛状分布的 Ru 离子的迁移和聚集，使其在框架表面形成众多尺寸约为 1.6nm 的纳米团簇。这种纳米团簇的分布和密度强烈依赖于框架表面 PA 分子的分布和密度，使其在一定范围内具有可调性。

图 3. 电化学性能测试

得益于活性中心的充分暴露和超小型 Ru 纳米团簇的密集分布， NCPO-Ru NCs 展现出卓越的碱性析氢活性，当过电位为 50mV 时， NCPO-Ru NCs 的活性约为商业 Ru/C 和 Pt/C 催化剂的 14.3 倍和 9.6 倍。而 Ru 纳米团簇与 NCPO 框架之间形成的 Ru–O 稳定共价配位结构，使得 NCPO-Ru NCs 的稳定性远优于商业催化剂。

在该工作中，孔彪教授团队开发了一种新颖的锚定 — 键合策略，用于表面富集型钌纳米团簇的超组装。组装后的复合材料在析氢反应中展现出优异的活性与稳定性，同时基于该材料搭建的太阳能制氢器件的优良表现为该钌纳米团簇材料的广泛应用提供了更大的灵活性。

相关研究工作日前以 “Superassembly of Surface-Enriched Ru Nanoclusters from Trapping−Bonding Strategy for Efficient Hydrogen Evolution” 为题发表于美国化学学会期刊 ACS Nano 上。

原文链接 :  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00901

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