这篇Angew，TON创纪录！一步到位，CO2捕集+高价值转化！

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大气中二氧化碳（ CO ₂ ）浓度的上升和随之而来的全球变暖问题促使着研究人员不断开发可直接捕获和固定来自排放源和扩散源（如环境空气） CO ₂ 的策略。将 CO ₂ 转化为增值化学品是一种可持续的方法，可以补充自然碳循环。

近日， 北京大学马丁教授， Meng Wang ，河北大学 Yongjun Gao 报道了一种高效且可回收的催化体系，用于串联 CO ₂ 捕获和 N- 甲酰化合成附加值化学品。

本文要点

要点1.  研究人员使用吗啉作为 CO ₂ 捕获剂和甲酰化试剂，同时参与 CO ₂ 的捕获和转化。捕获的 CO ₂ 随后在纳米金刚石 / 石墨烯杂化负载的 Ir 催化剂（ Ir/ND@G ）上原位转化为 N- 甲酰吗啉。

要点2.  在原子分散的 Ir ₁ 催化剂（ 0.03 wt.%Ir ₁ /ND@G ）上， CO ₂ 消耗速率达到 3.2 mol _CO2 ·mol _Ir ^-1 ·s ^-1 ，而孤立的 Ir ₁ 物种被确定为催化反应的活性中心。而在相对温和的条件下， N- 甲酰吗啉的合成量达到了创纪录的 5120000 mol _CO2 ·mol _Ir ^-1 的 TON 。此外，该催化剂可重复使用 8 次以上，催化活性和选择性没有明显损失。

这一串联过程可以成为 CO ₂ 捕获和利用过程的一个范例。

Danyang Cheng, et al, Catalytic Synthesis of Formamides by integrating CO ₂ Capture and Morpholine Formylation on Supported Iridium Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202202654

https://doi.org/10.1002/anie.202202654

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