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哈尔滨工业大学温沁雪、陈志强团队WR：黄铁矿-硫耦合自养反硝化同步去除二级出水中的氮和磷——可行性、性能和机理

时间：2023-08-19 来源：浏览：

哈尔滨工业大学温沁雪、陈志强团队WR：黄铁矿-硫耦合自养反硝化同步去除二级出水中的氮和磷——可行性、性能和机理

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第一作者： 陈志强，逄超

通讯作者：温沁雪

通讯单位：哈尔滨工业大学

https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120422

亮点

• PAD和SAD耦合促进了硫和铁的转化，扩大了反应区，从而强化了N和P同步去除效率。

• PSADB体系中黄铁矿和硫颗粒表面积累了更多的生物量，增强了微生物反硝化功能稳定性（包括电子转移和消耗）。

• 自养反硝化菌（ Thiobacillus 和 Ferritrophicum ）、硫酸盐还原细菌（ Desulfocapsa ）和铁还原细菌（ Geothrix ）作为微生物氮、硫和铁循环的主要参与者在PSADB体系内显著富集。

• P以Fe ₃ (PO ₄ ) ₂ ·8H ₂ O、Fe ₃ P O ₄ 和CaHP O ₄ ·2H ₂ O的形式去除。

研究进展

为了控制富营养化，城市污水处理厂（WWTPs）的氮（N）和磷（P）排放规定越来越严格。碳中和背景下深度去除污水厂二级出水中的N和P需要采用高效且环保的方法。本研究以黄铁矿和硫作为电子供体，建立了非有机碳依赖的黄铁矿-硫自养反硝化滤池（PSADB）体系，并与黄铁矿自养反硝化滤池（PADB）和硫自养反硝化滤池（SADB）体系进行了系统比较。在HRT为3 h时，PSADB系统对总氮（TN）和总磷（TP）的去除率分别提高了146.72%和121.40%，以模拟二级出水和实际二级出水（TN为20 mg/L，TP为1 mg/L）作为进水，PSAD系统出水TN和TP分别小于1.5 mg/L和0.3 mg/L。研究表明PSAD系统是一种非有机碳依赖的同步脱氮除磷技术，为可以高效、环保的实现污水处理厂二级出水同步脱氮除磷，满足日益严格的污水处理厂排放标准。

图1 图文摘要

如图2a所示，PSADB、SADB和PADB体系的平均TN浓度分别为0-1.66、0-2.32和13.40-14.85 mg/L。与PADB相比，在PSADB体系中硫的引入可以显著提高脱氮效果。结果表明，PSADB系统出水在HTR为3 h时可满足地表水环境质量标准III级TN的要求。在HRT为24、12、6、3和1.5 h时，PSAD系统的TN去除率分别为19.88±0.74、40.49±1.09、80.21±2.16、157.96±4.78和287.35±11.55 g N/（m ³ •d），分别比理论TN去除率高181.56%、188.46%、138.43%、146.72%和141.83%。如图2c所示，PSADB对PO ₄ ^3- -P的平均去除率为72.18%-96.12%，远高于PADB的42.15%-97.88%和SADB的5.49%-30.75%。结果表明，PSADB系统在HRT为3 h时可满足地表水环境质量标准III级TP的（0.2 mg/L）要求。三种体系在不同HRT下的PO ₄ ^3- -P去除效率见图2d。在HRT为24、12、6、3和1.5 h时，PSADB体系对PO ₄ ^3- -P的去除率分别为0.96±0.06、1.98±0.13、3.52±0.27、6.51±0.45和11.65±1.71 g P/（m ³ •d），分别比理论PO ₄ ^3- -P去除率高131.51%、143.48%、147.90%、181.34%和221.48%。结果表明PSADB系统中存在耦合效应，可以强化二级出水同步脱氮除磷效率。

图2 PADB、SADB和PSADB体系的TN去除性能（a）、TN去除率（b）、P O ₄ ^3- -P去除性能（c）和P O ₄ ^3- -P去除率（d）

PSADB系统中PAD和SAD的耦合作用从以下几个方面进行了解析。 首先，硫和铁的转化强化氮磷的同步去除。 在标准条件下，S ⁰ /SO ₄ ^2- 的氧化还原电位（-0.35 mV）小于Fe ²⁺ /Fe ³⁺ 的氧化还原电位（+200 mV），表明S ⁰ 可以热力学还原Fe ³⁺ 为Fe ²⁺ 。还原后的Fe ²⁺ 可以重新进行自养反硝化，提高脱氮效率，同时可以与PO ₄ ^3- 形成Fe n (OH) m •(PO ₄ ) p 沉淀，提高除磷效率。如图3a所示，PSADB体系的S O ₄ ^2- 产量为120.09-148.10 mg/L，SADB体系为133.01-149.81 mg/L，PADB体系为7.98-76.17 mg/L。根据S O ₄ ^2- 产生量，可以计算PAD和SAD对N去除率的贡献。当HRT从24 h降低到1.5 h时，PAD的贡献从4.23%增加到18.38%。由于PAD产生的S O ₄ ^2- 比SAD少，因此PAD的贡献越大，出水副产S O ₄ ^2- 的生成就会减少。

其次，Fe ²⁺ /Fe ³⁺ 作为电子穿梭体可以强化氮磷的同步去除。 研究发现Fe ²⁺ 和Fe ³⁺ 对SAD均有促进作用。Fe ²⁺ /Fe ³⁺ 作为电子穿梭体，可以促进SAD对NO ₃ ^- 的还原。从这个角度来看，PSADB中的SAD可以通过PAD增强。由图3b可以看出，平均TFe在0.11-0.77 mg/L之间，而在PADB体系中仅为0.05-0.17 mg/L，在SADB体系中为0.004-0.006 mg/L。作为PAD的必然产物，PSADB中TFe更高，更有助于体系中磷的去除。

再次，PSADB体系中适宜的pH对脱氮效果也有促进作用。 如图3c所示，PSADB的平均pH值为6.86-7.43，在PADB体系中为碱性（7.27-7.73），在SADB体系中为酸性（6.67-7.29）。大多数硫基自养反硝化菌的最佳pH值在6.8-7.4之间。在PADB和SADB系统的偏碱性或偏酸性条件下，硫基反硝化剂的大多数生物反硝化活性受到抑制。此外，在PSADB体系的局部微区域中，SAD产生的H ⁺ 可能会促进Fe ²⁺ 和硫化物的浸出。因此，反硝化菌的反应区域由固相滤料表面扩展到固相表面和液相中，促进了自养反硝化脱氮效果。

图3 PADB、SADB和PSADB体系的硫酸盐生成（a）、铁离子浸出（b）和pH变化（c）。

最后，PSADB体系中黄铁矿和硫颗粒表面积累了更多的生物量，增强了微生物反硝化功能稳定性（包括电子转移和消耗）。 自养反硝化菌（ Thiobacillus 和 Ferritrophicum ）、硫酸盐还原细菌（ Desulfocapsa ）和铁还原细菌（ Geothrix ）作为微生物氮、硫和铁循环的主要参与者在PSADB体系内显著富集。此外，PSADB系统促进了铁离子的浸出，从而促进了P以Fe ₃ (P O ₄ ) ₂ ·8H ₂ O和Fe ₃ P O ₄ 沉淀的形式去除。实验证明PSADB系统是一种可以同步脱氮除磷的技术，可以高效、环保地满足日益严格的污水处理厂排放标准。

图4 PADB、SADB和PSADB系统滤料表面门水平微生物菌群结构（相对丰度>1%）（a）、属水平微生物菌群结构（前30名）（b），功能基因与属水平微生物群落的网络分析（c）

本研究得到重点研发计划项目（2022YFC3203101）、黑龙江省重点研发项目（GA20C014）、黑龙江省头雁项目（AUEA5640201520-01）和城市水资源与环境国家重点实验室（2022TS12）的资助。

作者介绍

陈志强 ，博士，哈尔滨工业大学环境学院教授，博士生导师，2012年入选教育部新世纪优秀人才，主要研究方向为污水处理理论与技术。主持国家自然科学基金4项、主持国家重点研发课题及任务2项、主持及参与国家重大科技专项子课题4项，同时承担环保公益项目、863项目以及省部级重点项目和国际合作项目等20余项。研究成果获国际埃尼奖2014年提名，获得省部级科技进步奖6项，获省教学成果一等奖1项,获中国微生物学会简浩然环境工程奖1项。

逄超，博士研究生，现就读于哈尔滨工业大学环境学院。主要研究方向为污水生物处理技术。

温沁雪 ，博士，哈尔滨工业大学环境学院教授，博士生导师，国际水协（IWA）会员、城市水资源与水环境国家重点实验室固定成员、中国环保产业协会水污染治理委员会专家、 Processes 专题编委。主要研究方向为废物资源化能源化理论与技术。主持国家自然科学基金、国家水专项子课题、国家重点研发项目子课题等20余项。曾获教育部科技发明二等奖1项、黑龙江省科技进步二等奖2项、中国微生物协会简浩然环境工程奖1项。发表论文140余篇，以第一第二及通讯作者发表SCI论文90余篇，申请和授权发明专利20余项。

通讯邮箱 ：wqxshelly@hit.edu.cn

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