黄宇/熊宇杰/曹军骥Angew.: 单原子Pt+聚合氮化碳，实现高选择性光催化CO2甲烷化

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太阳能驱动的CO ₂ 甲烷化是同时解决碳中和和生产燃料的重要途径。然而，由于竞争性析氢反应(HER)的存在，在CO ₂ 甲烷化中实现高选择性仍具有挑战性。因此，合理设计用于选择性光催化CO ₂ 甲烷化的催化剂至关重要。

基于此， 中国科学技术大学熊宇杰 、 中科院大气物理研究所曹军骥 和 中科院地球环境研究所黄宇 等将聚合氮化碳(CN)与单个Pt原子相结合，用于光催化高选择性CO ₂ 甲烷化。

研究人员通过引入单个Pt原子到CN的缺陷位置，并产生-OH基团，成功地设计了一种光催化CO ₂ 甲烷化催化剂。该光催化剂在纯水体系中表现出较高的光催化CO ₂ 还原活性(甲烷产率：6.3 µmol g ^-1 h ^-1 )，并且由于-OH基团的存在，大量的CO ₂ 在催化剂表面富集。Pt位点用于CO ₂ 的吸附和活化，邻近的羟基使H原子优先在CN上形成，克服了Pt-CN在光催化CO ₂ 还原中存在的局限性。

原位傅里叶变换红外(FTIR)光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明，Pt位点的局域电子选择性地激活了吸附的CO ₂ ，进而与CN上的光生空穴与水反应产生的*H结合形成C-H键。同时，*CO反应中间体与Pt位点的结合明显加强，避免了CO副产物的形成，这种催化剂设计使得在纯水体系中甲烷的生产具有较高的碳基选择性(99%)。

综上所述，该项工作的实验表征和理论计算已经证明了单个Pt位点、CN缺陷和-OH基团协同作用的机制，为设计在原子尺度上的光催化剂来调整多电子CO ₂ 光还原过程中的反应途径提供了指导。

Highly Selective Photocatalytic CO ₂ Methanation with Water Vapor on Single-Atom Platinum-Decorated Defective Carbon Nitride. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202203063

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