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浙江大学CEJ | 嵌入AgNP@g-C3N4的石墨烯纳滤膜具有高效的水净化和光催化自清洁性能

时间：2022-04-01 来源： 浏览：

浙江大学CEJ | 嵌入AgNP@g-C3N4的石墨烯纳滤膜具有高效的水净化和光催化自清洁性能

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第一作者：Cheng Chen
通讯作者：陈宝梁教授
通讯单位：浙江大学
论文 DOI ： 10.1016/j.cej.2022.136089

图文摘要

成果简介

低水通量和严重的膜污染阻碍了基于石墨烯的膜用于水净化和分子筛分。 最近， 浙江大学 陈宝梁 老 师 团队在环境化工领域期刊 Chemical Engineering Journal 上发表题为 “ Graphene nanofiltration membrane intercalated with AgNP@g-C3N4 for efficient water purification and photocatalytic self-cleaning performance ” 的文章。在这项研究中， 作者通过混合维组装策略制造了一种新型的石墨烯基膜，其中嵌入了锚定 g-C3N4 的 Ag 纳米颗粒（AgNP@g-C3N4）作为支柱和光催化剂。 在 g-C3N4 上均匀负载 Ag 纳米颗粒可以大大提高 g-C3N4 的光催化能力，同时在还原氧化石墨烯 (rGO) 和 g-C3N4 层压板之间创造更多的水传输通道。所得的rGO/AgNP@g-C3N4纳滤膜表现出高效的透水性、优异的光催化自清洁性能、优异的柔韧性和结构稳定性。与纯 rGO 膜 (78.4 L∙m-2∙h-1∙ bar−1) 由于较大的层间距和粗糙的表面。可见光照射1 h后，污染物分子吸附产生的通量下降可恢复，超高通量恢复率（FRR）达到98.1%。此外，rGO/AgNP@g-C3N4 膜的高通量在错流光催化纳滤装置中保持稳定。膜分离、光催化再生和·OH 和·O2- 自由基降解污染物被认为是有效的合作机制。

图文导读

1. rGO/AgNP@g-C3N4膜的多维组装

Fig. 1. Mixed-dimensional assembly of rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membrane. (a) Schematic illustration of the fabrication process of rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membrane. TEM images of g-C 3 N 4  (b), AgNP@g-C 3 N 4  (c and d), and rGO (e). Top and cross-section view SEM images of rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membrane (f and g). 3D AFM images of rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membrane (h). XRD spectra of rGO, rGO/g-C 3 N 4,  and rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membrane (i).

2. rGO/AgNP@g-C3N4的水通量和分离性能

Fig. 2. Pure water flux of rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membranes and schematic illustration of interlayer space between GO and g-C 3 N 4  with the increase of AgNP loading.

Table 1. Separation performance of the rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membrane.

3. rGO/AgNP@g-C3N4的光催化自清洁性能

Fig. 3. The photocatalytic performance of rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membrane. (a) Photocatalytic degradation of MB under visible light irradiation in the presence of rGO, rGO/g-C 3 N 4,  and rGO/AgNP@g-C 3 N 4 -1.0 membranes. (b) TOC removal efficiency of MB by rGO, rGO/g-C 3 N 4 , and rGO/AgNP@g-C 3 N 4 -1.0 membranes within 140 min.

Fig. 4. The photocatalytic self-cleaning ability of rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membrane. (a) Permeation flux of rGO/AgNP@g-C 3 N 4 -1.0 membrane with different irradiation time. (b) Permeation flux of rGO, rGO/g-C 3 N 4,  and rGO/AgNP@g-C 3 N 4 -1.0 membranes at different processes (initial, dye fouling, rinsing, and irradiation). (c) Analysis of the filtration resistances for various membranes. (d) The flux recovery ratio and rejection of rGO/AgNP@g-C 3 N 4 -1.0 membrane for other organic pollutants, including bovine serum albumin (BSA, 100 ppm), eriochrome black T (EBT, 5 ppm ) , sodium alginate (SA,100 ppm), oxytetracycline (OTC, 5 ppm), and ofloxacin (OFX, 5 ppm).

Fig. 5. (a) Normalized permeate flux variation of rGO/AgNP@g-C 3 N 4 -1.0 membrane during the filtration of 5 mg/L BF solution for five cycles. (b) The rejection rate and leaching Ag +  concentration of the rGO/AgNP@g-C 3 N 4 -1.0 membrane in five cycles. (c) The cross-flow photocatalytic nanofiltration process. (d) The normalized flux of different membranes operated continuously in a cross-flow photocatalytic nanofiltration process with and without visible light irradiation.

Fig. 6. ESR spectra of (a) DMPO-·O 2 – and (b) DMPO-·OH with irradiation for 10 min in aqueous dispersion. (c) Self-cleaning mechanism of rGO/AgNP@g-C 3 N 4  membrane under visible light irradiation.

小结

本研究通过将精心设计的 0D/2D AgNP@g-C3N4 光催化剂通过混合维组装方法嵌入 2D rGO 层压材料中，制备了一种新型光催化自清洁 rGO/AgNP@g-C3N4 纳滤膜。这里采用的AgNP不仅增强了g-C3N4的光催化能力，而且还创造了更多的水传输通道。因此，所制备的 rGO/AgNP@g-C3N4-1.0 膜比纯 rGO 膜具有更高的透水性，具有良好的染料排斥性能。AgNP@g-C3N4光催化剂的嵌入还可以赋予所得膜优异的光催化自清洁能力。吸附或捕获在rGO/AgNP@g-C3N4-1.0膜表面的染料分子可以被降解，并且在60 min可见光照射下可以很容易地恢复下降的水通量。经过5个循环的染料溶液分离实验后，水通量和截留性能可以保持。此外，rGO/AgNP@g-C3N4膜的水通量和分离性能在错流光催化纳滤装置中保持稳定。 这项工作表明rGO/AgNP@g-C3N4膜是一种潜在的水净化候选物，并为开发高效的光催化自清洁膜材料提供了新的机制。

文献信息：

Cheng Chen , et al.  Graphene nanofiltration membrane intercalated with AgNP@g-C3N4 for efficient water purification and photocatalytic self-cleaning performance ,   Chemical Engineering Journal , 2022
论文DOI: 
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136089

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