ACS ES&T Engineering综述：单原子光催化剂的发展能为水和空气消毒提供哪些启示？

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第一作者：Jian Wang

通讯作者：李阳

通讯单位： 北京师范大学环境学院

论文 DOI ： 10.1021/acsestengg.1c00454

图文摘要

成果简介

太阳光驱动的光催化灭活微生物是一种绿色且有前景的消毒技术，但其在实际应用中的性能有限。 最近，具有无与伦比性能的单原子催化剂（SACs）已成为多相催化的前沿，为光催化消毒提供了无与伦比的机会。 近日， 北京师范大学环境学院 李阳老 师 团队在环境领域期刊ACS ES&T Engineering上发表题为 “ What Insights Can the Development of Single-Atom Photocatalysts Provide for Water and Air Disinfection? ” 的综述文章。 作者首先总结了单原子催化剂的先进合成策略，该策略广泛适用于各种金属元素，单原子负载量超过 10 wt %，可实现公斤级生产。 其次，我们讨论了单原子修饰可以改变光催化剂的能带结构，以获得高光吸收能力、电荷载流子快速分离速率和可调节活性氧类型等所需特性。此外，我们还强调水凝胶和无纺布是单原子光催化剂的理想载体，可提高其在水和空气消毒实际应用中的稳定性和可回收性。最后，需要进一步开展科学研究，制定绿色温和的合成策略，统一活性评价方法，明确消毒机理以提高消毒效率，促进消毒技术的应用。

图文导读

1、 光催化消毒机理

Figure 1. Schematic of basic photocatalytic disinfection mechanism.

2、 目前先进的SACS合成方法

在 SACs 中，单个金属原子通过金属和载体之间的强配位来锚定，以避免具有高表面自由能的单个原子的聚集和迁移。近年来，为了稳定单个金属原子，一些新的合成方法得到了广泛的探索。根据前驱体的不同，SACs的合成方法可分为“自下而上”和“自上而下”两种方法。在“自下而上”策略中，选择单核金属配合物作为前驱体，然后通过共沉淀、光化学、球磨、微波辅助和原子层沉积。 载体上具有孤对电子的配位N和P对金属原子具有很强的配位能力，载体上的缺陷也可以为金属原子提供配位点。因此，构建合适的载体是稳定单个原子以防止聚集和迁移的关键。 在“自上而下”的策略中，纳米粒子或块状金属作为前驱体，前驱体的金属-金属键在高温下断裂，从而转化为SACs。无论如何，最重要的是开发一种原子通用、原子负载量高、产率高的SACs的合成方法，这将促进其工业化应用。因此，在本节中，我们总结了 SACs 的先进合成策略，包括（1）广泛适用于各种金属元素的通用合成方法，（2）单原子负载量高（>10 wt %）的合成方法，以及（3)公斤级高收率的合成方法。

3、 Single-atom photocatalysts （SAPCS） 对水和空气消毒的可行性

结论与展望

单原子催化剂因其优异的活性被广泛探索和应用在各个领域，这也为光催化消毒带来了良好的机遇。从这个角度，我们总结了 SACs 的一般性、高产率和高负载含量的合成策略，并阐明了 SAPCs 在消毒方面所需的性能，可为设计优质 SAPCs 提供指导。我们还就如何提高 SAPC 的稳定性和可回收性以促进其在空气和水消毒中的应用提出了建议。 然而，消毒领域对SAPCs的基础研究很少，实际应用还很遥远。随着SAPC的蓬勃发展，未来仍有许多重大挑战需要面对。

1、 开发更多的合成策略 。 许多报道的合成策略已经能够轻松地将单原子负载量增加到 10 wt% 以上，这大大提高了 SAC 的活性。 通用和高产策略也被多次报道，有助于推动 SAC 的工业应用。然而，这些策略尚未针对半导体载体进行研究。此外，这些策略中的大多数都涉及热解过程，这些过程是能源密集型的并且容易产生污染气体。还应该注意的是，半导体载体必须对人体健康无毒，这进一步限制了可用的策略。建议在合成策略中考虑提高 SAPCs 与微生物之间的吸附性，例如增加 SAPCs 的表面正电荷或疏水性，这有助于提高消毒性能。 更重要的是，金属原子需要被严格限制，因为许多金属离子释放后对人和动物都有潜在的毒性。因此，开发先进的 SACs 合成方法迫在眉睫，具有重要的现实意义。

2、 统一活性评价方法 。 对于水消毒的活性评价，建议统一以下四个方面：微生物种类、培养条件、光催化参数和活性评价参数。广泛存在于环境中的大肠杆菌和金黄色葡萄球菌被用作模式生物。建议培养条件为真水，更符合自然水生环境。建议培养细菌以达到晚期稳定期，此时细菌对压力的抵抗力更强。此外，我们需要标准化的光催化消毒参数，例如单位成本的细菌死亡率或每个原子杀死的细菌菌落。 推荐使用流式细胞仪检测消毒效率，与菌落计数法相比，可有效避免微生物的存活但不可培养（VBNC）状态。 至于空气消毒的活性评价，由于其处理条件复杂，目前尚难以形成统一的方法。

3、 加强消毒机理研究 。 SAPCs消毒的机理目前还不完全清楚。 ROSs 诱导的氧化应激已被证明是最重要的消毒机制之一。然而，SAPCs 产生的 ROSs 的位置（在 SAPCs 表面或在本体溶液中）尚未报道，这对于阐明它们的 在杀菌机制上 作用至关重要 。

4、 推广消毒技术应用。 城市规模的集中式光催化消毒没有足够的太阳能支持，因此SAPCs消毒更适合POU。在 POU 过程中，SAPC 的稳定和恢复极为重要，这些问题都需要在未来加以解决。例如，水凝胶和含有 SAPC 的膜等独立单元有望提高光催化的可回收性。光催化反应装置的设计也很重要，它影响着光催化消毒的效率。此外，成本也是应用SAPCs消毒的一个考虑因素。虽然单金属原子助催化剂最大限度地减少了金属的使用，但 SAPC 的载体也可以以低成本和低毒性开发。如果克服上述限制，相信作为绿色和可持续技术的 SAPCs 和阳光驱动的光催化消毒方法将满足人类对水和空气质量的要求。 同时，SAPCs消毒还可以与其他技术相结合，保护人们免受病原微生物的威胁。

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