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【能源】Angew. Chem.：超长寿命！螯合添加剂调节锌离子溶剂化学促进高效水系锌金属电池

时间：2024-04-08 来源：浏览：

【能源】Angew. Chem.：超长寿命！螯合添加剂调节锌离子溶剂化学促进高效水系锌金属电池

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水系锌金属电池 （AZMB）因其安全性高、成本低和环境友好而被视为最有前途的可持续储能设备之一。然而，锌金属负极往往面临着严重的副反应、析氢反应（HER）和枝晶的不可控生长等问题，尤其是持续且大量的产生的活性水分子影响了锌金属的稳定性，进而导致AZMB快速的容量衰减、有限的循环寿命、低的库伦效率。电解液添加剂因其简单、有效和低成本的特点而被广泛使用。选择具有特殊官能团的添加剂与锌离子配位，可以减少锌离子溶剂化鞘内的配位水分子，抑制活性水引起的副反应。大部分电解液添加剂一般只能提供与锌离子配位的单溶剂化位点（ASS），这意味着一旦添加到电解液中，只能取代锌离子内的一个水分子，添加ASS添加剂所带来的积极效果并不十分理想。为了最大限度地提高添加剂的效果，可以引入具有多个溶剂化位点的添加剂，以取代锌离子溶剂化鞘中更多的水分子。

近日， 中南大学 的常智教授、 潘安强 教授与 南京大学 的 周豪慎 教授团队发现具有双溶剂化位点的N-乙酰基-ε-己内酰胺（N-ac）可以作为锌离子的螯合配体，最大限度地减少锌离子溶剂化鞘层内的水分子，作为锌离子电池电解液添加剂时可以极大抑制AZMB中常见的与活性水有关的严重副反应和HER现象。基于添加剂改性的电解液的对称电池和半电池实现了优异的循环寿命与库仑效率，Zn//Zn V ₆ O ₁₆ •8 H ₂ O全电池和软包电池也获得了高的容量保持率和稳定的循环性能。该成果近期发表于 Angew. Chem. Int. Ed. 上，中南大学材料科学与工程学院博士研究生 许东明 为本文的第一作者。

N-乙酰基-ε-己内酰胺（N-ac）作为一种低成本有机分子，可用作AZMB电解质的高效螯合添加剂。具有双溶剂化位点的N-ac添加剂可以通过取代锌离子溶剂化鞘内的两个 H ₂ O，使其两个羰基与锌离子配位，最大限度地减少锌离子溶剂化鞘内的水分子，调节电解液溶剂化结构。

相较于传统的水系电解液与含有具有单溶剂化位点（ASS）的添加剂的电解液，在含有具有双溶剂化位点（ADS）的添加剂的电解液中工作的锌金属具有更好的稳定性，同时形成的锌金属-电解质动态界面层会进一步促进锌金属电池性能的提升。在N-ac作为螯合配位添加剂的水系锌离子电解液中，Zn//Zn对称电池还表现出9800小时（超过一年）的超长寿命；Zn//Cu半电池在8000次循环中实现了99.89%的超高库仑效率。

基于螯合添加剂改性的电解液中的Zn//Zn V ₆ O ₁₆ •8 H ₂ O全电池在超长的2000次循环后仍能保持78%的容量。此外，40 mAh的Zn//ZVO软包电池在循环100次后也能保持90.2%的容量。这项具有双溶剂化位点的电解质添加剂的研究可为水系锌金属电池带来更好的电化学性能，为开发高效AZMB提供了一种新的思路。

相关工作发表在 Angew. Chem. Int. Ed. 上。

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