首页 > 行业资讯 > ​深圳大学AM:HTCN助力人工光合作用生产过氧化氢

​深圳大学AM:HTCN助力人工光合作用生产过氧化氢

时间:2023-10-12 来源: 浏览:

​深圳大学AM:HTCN助力人工光合作用生产过氧化氢

PDR 催化开天地
催化开天地

catalysisworld

催化开天地(Catalysis Opens New World),分享催化基本知识,关注催化前沿研究动态,我们只专注于催化!

收录于合集

【做测试 找华算】 自有球差电镜机时,全球同步辐射资源,服务1000+单位样品测试,全职海归测试团队、助你顶刊快人一步!
经费预存选华算,高至15%预存增值!
当前,揭示各种结之间的光催化机理和催化活性已成为光催化系统研究的热点。基于此, 深圳大学张启涛助理教授等人 报道了在结晶氮化碳(CN)中构建了分子内的七嗪/三嗪(H/T)结(HTCN),并致力于选择性双-电子氧还原反应(2e ORR),以高效生产过氧化氢(H 2 O 2 )。HTCN在1.0 vol%异丙醇水溶液中表现出高选择性和高效的光催化性能,其中H 2 O 2 产量最大值为4565.1 µmol L -1 h -1 ,分别是CM(47.3 µmol L -1 h -1 )、HCN(308.9 µmol L -1 h -1 )和TCN(447.6 µmol L -1 h -1 )的96.5、14.5和10.2倍。
通过DFT计算,作者研究了分子H/T结在光催化2e - ORR过程中的关键作用,分别构建了以七嗪-、三嗪-和七嗪/三嗪为基础的氮化碳模型,命名为HCN、TCN和HTCN。HCN和TCN在C和N中心均呈现高度对称的电荷分布,说明电子转移困难。与HCN和TCN相比,HTCN上的季N原子电子密度显著降低,主要原因是由于BIEF的构建导致电子在分子H/T结中重排。HTCN的放热过程对O 2 具有较大的负吸附能和电子电荷在O 2 上的有效积累,远高于HCN和TCN。
值得注意的是,在O 2 吸附后,HCN、TCN和HTCN上O 2 的长度分别为1.30、1.34和1.37 Å。这种明显减弱的O=O波段(HTCN为1.37 Å,而游离O 2 为1.23 Å)有利于随后的质子化生成*OOH,从而实现了H 2 O 2 的高效演化。
结果表明,HTCN为活化吸收的氧(*O 2 )和随后的质子化生成*OOH处理了最低的自由能。此外,在HTCN上引入K + 和Li + 促进了O 2 在HTCN上的吸附,但对随后的质子化生成*OOH和进一步的H 2 O 2 演化没有明显影响。
Molecular Heptazine-triazine Junction over Carbon Nitride Frameworks for Artificial Photosynthesis of Hydrogen Peroxide. Adv. Mater., 2023 , DOI: 10.1002/adma.202306831.
【做测试 找华算】 华算科技专注测试分析服务、自有球差电镜机时、全球同步辐射资源,10000+单位服务案例!Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM等狂发顶刊, 好评如潮!
添加下方微信好友,立即咨询

电话/微信:17324492365

  点击阅读原文,立即咨询测试!

版权:如无特殊注明,文章转载自网络,侵权请联系cnmhg168#163.com删除!文件均为网友上传,仅供研究和学习使用,务必24小时内删除。
相关推荐