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利用可再生能源将CO
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电化学还原为多碳（C
2+
）产物是实现可持续能源储存和碳中和的重要途径，但是在安培级电流密度下实现高C
2+
产物品法拉第效率（FE）还是一个挑战。基于此，
中国科学院化学研究所张建玲研究员等人
报道了一种碱性离子液体固定在铜上（Cu@AIL），以促进CO
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的深度还原。采用该策略，在电流密度为0.9 A·cm
-2
时，C
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FE为81.4%，在-0.76 V下，半电池能量转换效率为47.4%。特别是当电流密度高达1.8 A·cm
-2
时，在-1.31 V下，C
2+
FE达到71.6%。
通过DFT计算，作者研究了CO
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RR在Cu@AIL上生成C
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产物的反应机理。计算得出Cu@AIL和Cu上的CO
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吸附能分别为-1.09和-0.72 eV，表明Cu@AIL对CO
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的吸附能力大大提高。同时，作者计算了Cu@AIL上CO
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RR和纯Cu生成C
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产物的吉布斯自由能（ΔG）。
首先，CO
2
在Cu和Cu@AIL上的吸附ΔG值分别为-1.06 eV和-1.43 eV，说明Cu@AIL对CO
2
的吸附强于Cu。对于Cu@AIL和Cu，*CO
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转化为*COOH转化的ΔG值分别为-0.20和0.15 eV，表明*CO
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在Cu@AIL表面更容易被激活。*CO二聚成*OCCO被认为是形成C
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产物的关键步骤。
对于Cu@AIL，*CO二聚成*OCCO的反应势垒为1.28 eV，低于Cu的1.80 eV，证实了AIL的存在有利于形成C
2+
产物的*CO二聚化过程。此外，作者还计算了CO
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在Cu和Cu@AIL上的扩散系数，其中Cu@AIL的CO
2
扩散系数为4.38×10
-8
m
2
·s
-1
，高于纯Cu的1.26×10
-8
m
2
·s
-1
，说明Cu表面AIL的存在可以加速CO
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的扩散，促进CO
2
RR生成C
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产物。
Alkaline Ionic Liquid Microphase Promotes Deep Reduction of CO
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on Copper.
J. Am. Chem. Soc.,
2023
, DOI: 10.1021/jacs.3c06860.
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