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Nature子刊：探究SACs氧化态与催化析氢活性之间的关系：呈火山型曲线

时间：2022-10-18 来源： 浏览：

Nature子刊：探究SACs氧化态与催化析氢活性之间的关系：呈火山型曲线

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由于金属原子的最大利用率，单原子催化剂(SACs)在各种催化领域受到越来越多的关注。此外，SAC的不同局部结构也提供了对催化过程中固有结构-性能关系的深入理解。当金属单原子锚定在载体上时，金属-载体相互作用和载体的非均质性赋予单原子可调的电子性质，如氧化态，最高占据分子轨道(HOMO)，最低未占据分子轨道(LUMO)，自旋态等，导致可控的催化性质。
在这些电子性质中，氧化态被认为是与催化活性相关的典型参数，但对于氧化态与催化活性之间的具体关系仍然存在争议，因此有必要阐明其具体作用并论证其潜在的催化机理。
基于此， 北京化工大学程道建 和 中国科学技术大学曾杰 等合成了具有可控配位环境的原子分散Os催化剂，并验证了所提出的配位调控机理，以优化HER催化剂的活性。具体而言，研究人员通过改变配位环境，成功地合成了具有不同氧化态(从+ 0.9到+2.9)的原子分散的Os位点，包括Os-N 3 S 1 ，Os-N 4 ，Os-S 6 ，Os-C 3 和Os-C 4 S 2 。
性能测试结果表明，氧化态与析氢反应(HER)活性之间存在一条火山型曲线，具有中等氧化态(+1.3)的Os-N 3 S 1 SAC与其他SAC相比表现出最佳的酸性HER性能，其在10 mA cm -2 电流密度下的过电位仅为22 mV。
进一步的机理研究表明，随着氧化态的增加(价电子数减少)，由于能级的增加和反键态占据率的降低，氢原子在Os上的吸附增强，直到反键态变空；由于在费米能级附近Os-H键态的占有率降低，氧化态的进一步增加减弱了氢的吸附。本工作揭示了氧化状态在调控催化剂活性中的重要作用，这为合理设计SAC以提高催化活性提供了重要指导。
Volcano-type Relationship between Oxidation States and Catalytic Activity of Single-atom Catalysts towards Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33589-y
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