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刘昌俊&梅东海ACS Catalysis: 粒度效应助力Re/In2O3催化剂催化CO2加氢制甲醇

时间：2022-10-18 来源： 浏览：

刘昌俊&梅东海ACS Catalysis: 粒度效应助力Re/In2O3催化剂催化CO2加氢制甲醇

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随着可再生氢技术的发展，CO 2 选择性加氢制甲醇(CO 2 +3H 2 ⇋CH 3 OH+H 2 O，ΔH° 298K =-49.3 kJ/mol；ΔG° 298K =+3.5 kJ/mol)越来越受到人们的关注，高活性催化剂是高效CO 2 选择性加氢的关键。此外，在所研究的各种催化剂中，In 2 O 3 基催化剂具有较高的甲醇选择性，并且In 2 O 3 负载金属催化剂上CO 2 加氢反应具有结构敏感性，金属催化剂的尺寸对反应活性和选择性有重要影响。
近日， 天津大学刘昌俊 和 天津工业大学梅东海 等制备出以In 2 O 3 为载体的铼(Re)催化剂(Re/In 2 O 3 )，用于CO 2 加氢制甲醇。
研究发现，在Re/In 2 O 3 催化剂上CO 2 加氢反应具有高度的结构敏感性。甲醇的时空产率(STY)随着Re含量的增加而增加，直到Re载量达到1 wt%时STY达最大值，在此之后，催化剂往更有利于二氧化碳甲烷化的途径进行。当Re载量为5 wt%时，在573 K和5 MPa下甲烷选择性达到74.0%；当Re载量为10 wt%时，甲烷选择性进一步提高到100.0%。
在相同的反应条件下，在最佳Re负载量下，甲醇的STY达到0.54 g MeOH g cat -1 h -1 ，甲醇选择性为72.1%。此外，低Re负载还可以避免In 2 O 3 的过度还原，提高催化剂在高温下的稳定性。
一系列催化剂表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，在低Re负载量的Re/In 2 O 3 催化剂上存在强的Re-In 2 O 3 相互作用，导致1 wt% Re/In 2 O 3 上产生原子分散的带正电的Re物种(Re δ+ )。然而，随着Re负载的增加，Re和In 2 O 3 之间的相互作用逐渐减弱；当稀土负载量增加到5 wt%时，在In 2 O 3 载体上出现金属Re物种，引起更多的氢吸附和活化，从而使催化剂有利于CO 2 甲烷化。
CO 2 Hydrogenation to Methanol on Indium Oxide-Supported Rhenium Catalysts: The Effects of Size. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03709
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