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澳大利亚格里菲斯大学张山青教授团队Angew：Co-N/HPC实现高选择性双电子ORR

时间：2022-11-13 来源： 浏览：

澳大利亚格里菲斯大学张山青教授团队Angew：Co-N/HPC实现高选择性双电子ORR

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第一作者： Yuhui Tian
通讯作者： 张山青 教授
通讯单位：澳大利亚格里菲斯大学
论文 DOI ： 10.1002/anie.202213296
图文摘要

成果简介
开发具有高效率和高选择性的电催化剂，对于高性能、低成本和可持续的储能应用至关重要。基于此， 澳大利亚格里菲斯大学张山青教授和上海理工大学Yuhai Dou（共同通讯作者）等人 报道了他们系统的研究了碳负载单原子催化剂（SACs）对氧还原反应（ORR）路径（双电子，2e − 或四电子，4e − ）的边缘效应，发现2e − -ORR在边缘负载Co-N 4 原子位点上比在基面负载Co-N 4 原子位点上更有利。密度泛函理论（DFT）计算表明，边缘负载的Co-N 4 原子位点在热力学上比基面位点更有利于2e − -ORR。在实验中，原子分散的Co-N 4 基团被固定在具有不同边体积比的碳基板上。当Co-N 4 位点固定在分层多孔碳（HPC）上时，Co-N/HPC催化剂具有丰富的边缘活性位点，在碱性介质中对2e − -ORR具有高达95%的选择性，而基面Co-N 4 主导的石墨烯薄片（Co-N/GFs）表现出通向ORR的准4e − 途径。更重要的是，作者发现在长期的ORR操作中，含氧官能团（OFGs）可以很容易地饱和碳宿主的边缘。进一步的实验和理论研究表明，改性OFGs可以在保持90%以上选择性，同时进一步促进2e − -ORR动力学。该研究为Co SACs中2e − -ORR高选择性的起源提供了机理上的见解。
图文导读

图 1. DFT 计算

图 2. Co-N/HPC 的合成示意图与形貌表征

图 3. Co-N/HPC 的光谱表征

图 4. Co-N/HPC 的催化性能

图5. Co-N/HPC的结构表征
小结

总之，作者阐明了边缘结构在控制 Co-SACs 上的 ORR 途径（即 2e − 和 4e − ）方面的重要作用。 DFT 计算表明，边缘负载 Co-N 4 位点具有高选择性的 2e − -ORR 催化活性，而基面负载 Co-N 4 位点则是 4e − -ORR 。作者制备了具有不同边体积比的碳负载 Co-SACs ，其中 Co-N/HPC 催化剂具有约 95% 的选择性，高 H 2 O 2 生成速率（ 1.72 mol h -1  g cat -1 ）和高 FE （ >90 % ）。更重要的是，作者观察到暴露的边缘在 ORR 过程中容易与氧官能团氧合，促进了 2e − -ORR 动力学，并使选择性保持在 90% 以上。该发现强调了对 SACs 上 ORR 通路的锚定位点和官能团的微调，为实现大规模和低成本的电化学生产 H 2 O 2 提供了一条新途径。

文献信息
Yuhui Tian , et al. Edge-hosted Atomic Co-N 4  Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-electron Oxygen Reduction Reaction , Angewandte Chemie International Edition, 2022
论文DOI: 
https://doi.org/10.1002/anie.202213296
备注: Permissions for reuse of all Figures have been obtained from the original publisher. Copyright 2022, Wiley Online Library.

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