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JACS：直接表征CHA分子筛中的成对Al杂原子及其对甲醇脱水活性的影响

时间：2023-08-16 来源：浏览：

JACS：直接表征CHA分子筛中的成对Al杂原子及其对甲醇脱水活性的影响

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分子筛内杂原子的分布能够对阳离子交换产生非常大的影响，并且影响分子筛催化剂的直接吸附和反应性质。尤其是在硅酸铝分子筛中，间隔一个或两个四配位 Si 原子的成对 Al 原子对作为甲烷脱水催化位点的 H ⁺ 离子对、或者选择性催化还原 NO _x 的 Cu ²⁺ 等二价离子的电荷平衡非常重要。但是因为硅酸铝分子筛的非化学计量比组成一级非周期性分布的 Al 原子，导致这种成对的杂原子结构难以表征和证明。

有鉴于此， 加州大学圣芭芭拉分校 Bradley F. Chmelka 等 报道通过固相 2D ²⁷ Al- ²⁹ Si NMR 和 ²⁹ Si- ²⁹ Si NMR ，直接表征分子筛中成对 Al 原子结构的存在，分别与 ²⁷ Al-O- ²⁹ Si 和 ²⁹ Si-O- ²⁹ Si 局部结构对应。

本文要点

要点1. 表征发现，两种骨架 Al 原子结构相同，但是成对 Al 原子分布不同的 H-CHA 分子筛，具有不同的成对 Al 物种形式和分布，并且导致不同的甲醇脱水反应催化活性。

这项研究发展的表征方法有助于拓展杂原子分布位点、分子筛吸附、催化反应的研究。

Michael B. Schmithorst, Subramanian Prasad, Ahmad Moini, and Bradley F. Chmelka*, Direct Detection of Paired Aluminum Heteroatoms in Chabazite Zeolite Catalysts and Their Significance for Methanol Dehydration Reactivity, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05708

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05708

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