JACS：双咪唑嵌入的杂螺旋烯电催化析氢
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icat2019
我为催化狂！
发表于
以可行的方式产生清洁能源需要高效且可持续的催化剂。一种有前景的清洁能源生产方法是电化学析氢反应（
HER
）。多年来，各种过渡金属基配合物
/
聚合有机材料被用于
HER
。然而，使用氧化还原活性小有机分子作为
HER
催化剂尚未得到很好的探索。强酸性溶液、非常高的过电势以及酸性条件下的稳定性的要求对有机电催化剂应用于析氢反应提出了一些挑战。
近日，
印度科学教育研究所
Joyanta Choudhury
使用
NADP
+
型新型有机系统，利用
NADP
+
/NADPH
类氢化物转移氧化还原循环，成功演示了电催化析氢反应。
要点1.
该系统在惰性电极（碳或汞）上使用弱酸源（乙酸）时运行良好。与报道的有机电催化系统相比，它在法拉第效率和
TON
值方面表现出显着改善。
要点2.
使用乙酸作为弱质子源，本催化剂
PAC3
的法拉第效率和
TON
值分别达到
85±5%
和
50±3
，并且观察到
410 s
-1
的
TOF
max
值。在电解条件下检测到最可能的
NADPH
型有机氢化物中间体，并基于一系列关键控制实验，评估了催化循环中的运行机理，强调了催化剂
PAC3
独特结构设计在催化循环中的重要性。在电化学条件下获得相关的自由基中间体。
要点3.
与
PAC3
系统在电解条件下的长期稳定性和高过电势相关的现有局限性需要通过进一步的分子工程来解决。尽管如此，这一发展可能有助于未来从温和质子源析氢反应的有机电催化系统的发展。
Pirudhan Karak, et al, Exploiting the NADP+/NADPH-like Hydride-Transfer Redox Cycle with Bis-Imidazolium-Embedded Heterohelicene for Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c04737
https://doi.org/10.1021/jacs.3c04737
原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
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