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中科院新疆理化所窦新存团队《Anal. Chem.》: 基于溶剂效应诱导的竞争性离域电荷转移用于纳克级尿素的高稳定性比色检测

时间:2022-04-26 来源: 浏览:

中科院新疆理化所窦新存团队《Anal. Chem.》: 基于溶剂效应诱导的竞争性离域电荷转移用于纳克级尿素的高稳定性比色检测

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近期,中国科学院新疆理化技术研究所爆炸物安全科学自治区重点实验室窦新存团队在分析化学领域权威杂志《 Analytical  Chemistry 》上发表题为“ Competitive Delocalized Charge Transfer Boosted by Solvent Induction Strategy for Survivable Colorimetric Detection of ng-Level Urea ”的研究成果。该成果以尿素为目标物,以对二甲氨基肉桂醛探针为例,提出了一种涉及疏水屏蔽和亲水键合溶剂笼的溶剂诱导策略,有效促进了探针中的竞争性离域电荷转移,并通过对尿素的稳定、高灵敏、可视化传感实现了原理验证。中国科学院新疆理化技术研究所为唯一完成单位,博士研究生胡晓云和张天实为共同第一作者,窦新存研究员为通讯作者。
灵敏且稳定的比色技术发展对现场快速检测具有十分重要的意义,是分析化学领域中的一个极具挑战性的难题。爆炸物安全科学自治区重点实验室窦新存团队从溶剂这一化学比色反应的惯用介质出发,将实验与量子化学和分子动力学相结合,探究了溶剂与探针活性、构型分支比之间的内在联系。其中,比色检测和固液反应模式为评价反应稳定性和界面传质过程提供了直观的窗口,对二甲氨基肉桂醛探针的不稳定性为验证溶剂诱导效应对稳定性调控的有效性提供了理想的溶质模型(图 1 )。
 

1   用于高稳定性比色检测的溶剂诱导策略设计原则
烷基部分的疏水屏蔽和多羟基部分的亲水键合之间的协同效应,促进了探针的离域电荷转移并提高了检测体系的粘滞阻力,使得分子的高活性构型得以稳定存在,保障了传感单元对传感信号的有力限域和持久有效(图 2, 3 )。
 

2 基于溶剂诱导策略的高稳定性比色检测
 

3 海绵基传感单元的传感信号限域能力及持久有效性
在此基础上,通过团队开发的 XJ-TW-010 爆炸物气氛探测仪 ,有效验证了所提出的溶剂诱导策略对现场、快速和稳定比色检测尿素的适用性,实际检测能力达纳克水平,室温连续有效传感时间长达两周(图 4 )。
 

4 便携式检测平台工作原理示意图
该研究在分子层面原理探究方面的尝试,有望为准确、可靠的化学传感方法设计提供新思路,为高性能传感器件的发展奠定基础,并为单分子层面调控分子构型提供借鉴。
该研究工作得到了国家自然科学基金、中国科学院青年创新促进会、中国科学院西部之光、中国科学院从 0到1原始创新 及自治区等项目的资助。

原文链接

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.2c00505

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