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厦大叶美丹、内大温晓茹/苏毅国《Chem. Eng. J.》：三维自支撑氮掺杂碳包覆氮化钛的赝电容/电吸附协同重金属离子去除研究

时间：2022-04-26 来源：浏览：

厦大叶美丹、内大温晓茹/苏毅国《Chem. Eng. J.》：三维自支撑氮掺杂碳包覆氮化钛的赝电容/电吸附协同重金属离子去除研究

原创化学与材料科学化学与材料科学

化学与材料科学

微信号 Chem-MSE

功能介绍聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

收录于合集

#氮化钛 1 个

#氮掺杂碳纳米层 1 个

#杂化电容型去离子化 1 个

#废水净化 1 个

#耦合离子去除机理 1 个

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工业的快速发展和人口的大量增加，加剧了全球淡水资短缺。开发清洁、可再生的水资源逐渐成为近年来的研究热点。工业（如化肥、器件、造纸和农药等）废水排放的重金属离子污染物因其剧毒、致癌和不可生物降解的特点，已对生态系统和人类生命健康构成了重大威胁。目前，化学沉淀法、离子交换法、反渗透法及吸附法等多种传统技术被广泛用于重金属废水净化领域。然而，由于其不可避免的二次污染、频繁的再生过程、低浓度废水局限性和高昂的成本，其实际应用一直受到限制。因此，开发一种高效、环保、经济、去除效率高及稳定性好的重金属废水处理技术对解决当前淡水资源危机具有重要意义。

近年来，过渡金属氮合物 ( Transition metal nitrides, TMN s ) 功能纳米材料作为赝电容电极材料在锂离子电池、钠离子电池、超级电容器、海水淡化和废水净化等领域广泛研究。然而， TMN s 作为电容去离子 (CDI ) 电极材料仍存在导电性低、结构稳定性差及去除容量欠佳等问题；同时，文献报道的 TMN s 基 CDI 电极仍利用传统粉末电极制备工艺，存在工艺复杂、电极导电性差及电极材料回收率低等问题。因此，通过形貌 / 微观结构 / 组成等调控技术以获得具有高导电性和良好稳定性的 TMN s CDI 电极是研究的热点问题。

近日，厦门大学物理科学与技术学院叶美丹教授和内蒙古大学化学化工学院温晓茹副教授、苏毅国教授合作在《 Chemical Engineering Journal 》期刊上发表了题为“ Capacitive Heavy Metal Ion Removal of 3D Self-Supported Nitrogen-Doped Carbon-Encapsulated Titanium Nitride Nanorods via the Synergy of Faradic-Reactionand Electro-Adsorption ”的文章。该研究成功合成了一种新型三维自支撑氮掺杂碳包覆氮化钛纳米棒电极 (N-C@TiN@CC ) ，并首次将其应用于 CDI 基废水重金属离子的去除。基于独特的微观结构、 N-C 掺杂改性和整体式电极优势， N-C@TiN@CC 具有优异的去离子性能和循环稳定性，在模拟的单组分、双组分和多组分废水体系中对重金属离子的平均去除效率可达 98 % 左右。此外，研究还通过非原位 X PS 和 X RD 阐明了其离子去除工作机理。该研究为实现高性能、低成本 TM N s 基 CDI 电极在重金属离子废水处理领域的应用提供了新思路。

图 1. 三维自支撑 N-C@TiN@CC 电极合成及非对称 CDI 器件工作示意图。

首先通过简便易行的水热方法在碳布基底上原位生长金红石型二氧化钛纳棒阵列，后通过三电极体系循环伏安法电沉积聚苯胺薄膜，最后在氨气气氛中一步高温煅烧构建了三维自支撑 N-C@TiN@CC 复合电极。同时，组装了非对称 C DI 器件，探究了复合电极对重金属离子的去除性能。

图 2. N-C@TiN@CC 电极的 (a) XRD 及 (b-d) XPS 高分辨谱图： (b) Ti 2p; (c) N 1s 及 (d) C1s 。

X RD 结果表明高结晶 Ti N 实现在 C C 基底的原位生长。 N-C@TiN@CC 电极的 C 1s 和 N 1s 高分辨谱 X PS 中 N -C 和 C -N 键的共存表明通过电沉积的 P ANI 薄膜经高温碳化形成的 N -C 纳米层成功嵌入到 T iN@CC 骨架中。

图 3 . N-C@TiN@CC 电极的 (a -c) S EM ； ( d-f) T EM ； (g ) 元素映射图像及 (h ) E DX 谱图。

S EM 和 T EM 结果表明， N-C@TiN@CC 电极具有花状开放骨架结构和三维分级孔分布如大孔和介孔，可为金属离子的快速扩散及传输提供有效途径。同时， TiN 表面 N-C 纳米层的存在为进一步提高电极电化学导电性、降低电荷转移电阻及优化材料循环稳定性等方面奠定了结构基础。

图 4 . 电极在 1 M N a C l 的电化学性能测试： (a ) 2 mV s ^-1 C V 曲线； (b ) 比电容 vs. 扫速曲线； (c ) 5 mV s ^-1 N-C@TiN@CC 的 C V 曲线； ( d) 6 67 m A g ^-1 G C 曲线； ( e) i R vs. 电流密度曲线； (g ) Nyquis t 曲线； N-C@TiN@CC 电极的 ( f) 4 0 mV s ^-1 C V 循环及 (f ) G C 循环及库伦效率曲线。

上述 C V , E IS 及 G C 测试均表明复合电极具有更大的比电容、速率性能、良好的导电性及优异的循环稳定性。

图 5 . (a-e ) N-C@TiN@CC//A C 的 CDI 性能测试： (a ) 在不同浓度单组分重金属离子的去除效率曲线； (b-d ) 在 50 mg L ^-1 Na Cl 和不同浓度重金属离子的双组分溶液的去除效率曲线 ( b: 50 mg L ^-1 , c : 75 mg L ^-1 , d: 100 mg L ^-1 ) ；在 50 mg L ^-1 Na Cl 和不同浓度重金属离子的多组分溶液的去除效率曲线； (f ) 器件在 50 mg L ^-1 Na Cl 和 50 mg L ^-1 重金属离子的多组分溶液的去除效率曲线。

N-C@TiN@CC//A C 器件的 CDI 性能测试结果表明， N-C@TiN@CC 在不同浓度单组分、双组分及多组分重金属离子混合溶液中的平均移除效率高达 9 8 % ，且明显高于 TiN@CC 及空白 TiN 电极。

图 6 . N-C@TiN@CC 电极吸附重金属离子前后的 (a) XRD , (b) Ti 2p X PS 高分辨谱及 (c ) X PS 全谱； (d) N-C@TiN@CC 电极吸附后的重金属离子高分辨率 XPS 光谱； (e ) 电极赝电容 / 电吸附协同重金属离子去除工作机理示意图。

X RD 及 X PS 结果表明，重金属离子可实现在 N-C@TiN@CC 电极的基于赝电容反应机理的有效嵌入，同时废水中无机盐离子电吸附在 A C 电极表面。

该工作得到了国家自然科学基金 ( No. 21901131 ， 22075237 ) 、内蒙古自治区自然科学基金项目 ( No. 2019BS0200 ) 、内蒙古大学大学生创新基金 ( No. 202010126031 ) 和福建省自然科学基金项目 ( No. 2020 J01007 ) 的支持。

原文链接

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S138589472202037X

作者简介

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第一作者：

孙洋， 内蒙古大学化学化工学院硕士研究生。

通讯作者：

温晓茹 ，内蒙古大学化学化工学院副教授、硕士生导师。主要从事功能纳米材料的设计、合成，光 / 电协同水处理， CDI 海水淡化 / 工业废水处理的研究。在 Chem. Eng. J . , J. Mater. Chem. A, Nanoscale, ACS Sustain. Chem. Eng., Desalination 等期刊发表 SCI 论文 20 余篇，发明专利 2 项，主持国家自然科学基金、内蒙古自治区自然科学基金等项目。

苏毅国 ，内蒙古大学化学化工学院教授、博士生导师。主要从事光催化、材料设计与理论模拟和无机纳米材料的研究。在 J. Am. Chem. Soc., Chem. Mater., Appl. Catal. B: Environ., Chem. Commun., J. Phys. Chem. C, J. Hazard. Mater., 等期刊上发表 SCI 论文 90 余篇， H 指数 25 。参编学术专著 1 部，发明专利 1 项。在国内外高水平学术会议上做邀请报告 2 次。主持国家自然科学基金、内蒙古自治区自然科学基金等项目。

叶美丹 ，厦门大学物理科学与技术学院教授、博士生导师。主要从事无机微纳米功能材料，柔性能源器件（钙钛矿太阳能器件、电化学储能器件、摩擦纳米发电机等），可穿戴生物传感器的研究。在 J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Na no Energy, Nano Lett. 等期刊上发表 SCI 论文 7 0 余篇， H 指数 32 。参与撰写书籍 5 本，发明专利 7 项。主持国家自然科学基金、福建省自然科学基金、深圳市知识创新计划基础研究项目等项目。

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