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【材料】浙江大学唐本忠/张兴宏/张浩可Angew：基于空间相互作用构筑具有近红外簇发光的酚醛树脂

时间：2023-06-15 来源： 浏览：

【材料】浙江大学唐本忠/张兴宏/张浩可Angew：基于空间相互作用构筑具有近红外簇发光的酚醛树脂

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注：文末有 研究团队简介 及本文 科研思路分析
光，是生命活动中不可缺少的元素，也应用于现代社会的方方面面，从植物的光合作用，到大规模照明设备，人类对光的利用和探索，伴随着科技的进步和发展，不断的改善着人们的生活。其中各色各样的有机染料不仅丰富了人们的装饰色彩，还能帮助人们检测癌细胞和各种有害物质。
传统有机染料依靠价键共轭理论进行结构优化和性能调控，在各个领域得到了广泛的应用。目前，越来越多的非价键共轭有机材料在聚集时展现出的反常光物理行为（簇发光）和独特的发光机制，受到了广泛的关注。开发新的非共轭有机簇发光材料体系，探究结构与性能关系，解决簇发光材料发光波长短和效率低的难题，是目前簇发光材料研究的热点与前沿。
近日， 浙江大学张浩可 副研究员、 张兴宏 教授与 唐本忠 院士团队，设计开发了一种新型 非共轭有机簇发光材料体系——酚醛树脂，利用廉价易得的原料和简便的合成步骤通过调控空间相互作用力实现了非共轭酚醛树脂的近红外簇发光。

在该工作中，基于该研究团队在三芳基甲烷簇发光机理探究与性能调控的研究基础，以最简单的酚醛树脂为起始结构，采用增加空间相互作用基元和引入推拉电子效应的两种策略成功实现了对酚醛体系簇发光性能的调控。
苯酚甲醛树脂 (Phenol-Formaldehyde resin, PF) 自身的空间相互作用力较弱，只能在高浓度时发出微弱的蓝光，通过增加新的空间相互作用基元或引入供电子基团，成功增强了酚醛树脂的空间相互作用并得到了更红更亮的簇发光；通过结合两种手段并进一步增强空间相互作用基元的电子密度，获得了发射波长在800 nm以上的近红外发射簇发光，并且最高荧光量子效率可达47%；利用推拉电子效应构建的酚醛树脂成功实现600 nm以上的红光发射。

通过实验分析和理论计算，总结了酚醛体系的发光机制，即 通过聚合缩短基团间距离并提供适度的刚性产生稳定的空间相互作用。 同时存在的三种发射机制为，孤立基元的价键共轭发射，相邻基元之间的空间共轭局域态发射与供吸电子基元之间的空间电荷转移态发射。
综上，该工作从常见的工程塑料酚醛树脂出发，通过有效的调控策略成功增强了酚醛体系的空间相互作用，实现了从深蓝光到近红外区的簇发光。非共轭酚醛树脂近红外簇发光的实现不仅赋予了酚醛体系作为新型有机发光材料的巨大实用价值，而且在簇发光的光物理机制研究上有重要的理论价值。
相关论文发表于 Angew. Chem. Int. Ed. ，文章的第一作者为浙江大学高分子系 张子腾 （博士研究生）和香港科技大学化学系 张鉴予 （博士后）。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
NIR Clusteroluminescence of Non-conjugated Phenolic Resins Enabled by Through-Space Interactions
Ziteng Zhang, Jianyu Zhang, Zuping Xiong, Bo Chu, Chengjian Zhang, Jing Zhi Sun, Haoke Zhang*, Xing-Hong Zhang*, Ben Zhong Tang*
Angew. Chem. Int. Ed. , 2023 , DOI: 10.1002/anie.202306762
导师介绍

张浩可 ，浙江大学高分子科学与工程学系和杭州国际科创中心双聘研究员，博士生导师。2021年入选杭州国际科创中心“青年人才卓越计划”。主要研究兴趣：光物理化学、高分子物理化学和计算化学。发表SCI论文120余篇，其中以通讯作者和第一作者发表论文40余篇（包括 J. Am. Chem. Soc. 4篇, Angew. Chem. Int. Ed 6篇, Nat. Commun. 2篇  Adv. Mater. 2篇），论文被引6100余次，H-因子43 (Web of Science)，10 篇论文入围“ESI 高被引论文”，入选2022年度全球前2%顶尖科学家“年度影响力”榜单（斯坦福大学&爱思唯尔）。2022年入选英国皇家化学会旗下 Mater. Chem. Front. 期刊新锐科学家以及Wiley旗下 Aggregate 期刊新锐科学家，2018年荣获欧洲材料研究学会颁发的“优秀青年科学家奖”，现担任由科学出版社出版的“聚集诱导发光”系列丛书的副总主编， Aggregate 青年编委， Chin. Chem. Lett. 青年编委， Smart Molecules 青年编委。

张兴宏 ，浙江大学高分子科学与工程学系教授、副系主任，主持国家自然科学基金项目6项，浙江省基金委杰出青年基金项目、中国博士后自然科学基金一等资助项目1项，浙江省科技厅社会公益技术项目1项；承担香港建滔化工集团、河南天冠、德国巴斯夫和之江有机硅等委托的国内外研究课题多项。在 JACS, Nature Communications, Angew Chem., Accounts of Chemical Research, Chemical Science, Macromolecules 等国内外期刊发表论文100余篇；受Wiley出版社邀请主编专著《Sulfur-Containing Polymers: From Synthesis to Functional Materials》；受邀发表专著3章；近5年获国内外学术会议邀请报告27次，任国际会议地区组委会委员和分会组织委员各1次。入选浙江省“万人计划”科技创新领军人才、浙江省151人才工程。
https://www.x-mol.com/university/faculty/26779

唐本忠 ，香港中文大学（深圳）理工学院院长、校长学勤讲座教授。分别于2009年、2013年、2017年和2020年当选为中国科学院院士、英国皇家化学学会会士、亚太材料科学院院士和发展中国家科学院院士。作为AIE概念的提出者和研究的引领者，唐本忠院士发表学术论文2000多篇，总引用超过十六万次，h因子为178。自2014年以来，连续入选化学和材料双领域高被引用科学家。唐本忠教授先后获得多项荣誉及奖励，如国家自然科学一等奖（2017），何梁何利科学与技术进步奖（2017）、第27届夸瑞兹密国际科学奖（2014）、美国化学会高分子学术报告奖（2012）、国家自然科学二等奖（2007）、裘槎高级研究成就奖（2007）、中国化学会高分子基础研究王葆仁奖（2007）和爱思唯尔出版社冯新德聚合物奖（2007）等。现任德国Wiley出版社发行的 Aggregate 《聚集体》杂志主编以及20多家国际科学杂志顾问、编委或客座编辑等。
课题组链接：
http://aie-zju.cn
https://www.x-mol.com/groups/tang-benzhong-cuhksz
科研思路分析
Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？
A： 如上所述，我们的研究兴趣是开发新的非共轭有机簇发光材料体系，探究结构与性能关系，解决簇发光材料发光波长短和效率低的难题。为此，我们从小分子出发，研究小分子的簇发光构效关系和调控机制，其中三芳基甲烷类分子，具有明显的簇发光性质和简单的调控方法，而通过聚合缩短小分子基元的空间距离并增加分子刚性也是一种增强簇发光的实用手段。我们在课题组前期研究的基础上，利用酚醛缩聚反应，结合小分子簇发光调控策略与聚合诱导方法进行尝试，最后成功开发出了具有近红外发光的酚醛树脂。
Q：研究过程中遇到哪些挑战？
A： 光谱测试是一个十分灵敏的测试，一点点的杂质干扰，就可能误导产生错误的分析结果，我们需要进行大量的纯化步骤，重复实验和对照实验来确保实验和机理分析的可靠。
Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助？
A： 非共轭酚醛树脂近红外簇发光的实现不仅赋予了酚醛体系作为新型有机发光材料的巨大实用价值，而且在簇发光的光物理机制研究上有重要的理论价值。我们后续的工作正在开发具有更高发射效率和更长发射波长的酚醛体系分子，同时拓展其在生物医用、细胞探针、发光器件等方面的应用。
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