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马丁/刘洪阳ACS Catalysis: ND@G上完全暴露的Pt簇，实现高效低温CO氧化

时间：2022-08-06 来源： 浏览：

马丁/刘洪阳ACS Catalysis: ND@G上完全暴露的Pt簇，实现高效低温CO氧化

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对多相催化剂中活性位点的基本了解对于开发有效的催化剂极为重要。然而，由于其结构复杂，包括尺寸和特定的原子构型，很难识别其催化活性位点。
基于此， 北京大学马丁 和 中科院金属研究所刘洪阳 等通过改变Pt含量和合成方法在原子水平上实现了对Pt种类的调控，以生成Pt单原子(Pt 1 )、完全暴露的Pt簇(Pt n )和负载在纳米金刚石上的Pt纳米颗粒(Pt p )/石墨烯(ND@G)，以研究纳米碳负载的Pt催化剂在低温CO氧化中的活性位点结构。
ND@G纳米碳具有核壳结构，纳米金刚石核被几层富含缺陷的石墨烯壳覆盖，其作为一种新型基材在强力锚定金属方面起着至关重要的作用。通过改变Pt负载量，可以很好地控制Pt配置以产生不同的Pt种类：孤立的单个原子、完全暴露的簇和纳米颗粒。CO氧化性能测试结果表明，0.5 wt % Pt n /ND@G在30 °C时的TOF为125.3 mol CO mol Pt -1 h -1 ；在相同的Pt负载量下，0.5 wt % Pt/SiO 2 与Pt NPs在低温下没有表现出CO氧化性能，这意味着ND@G杂化载体可能与Pt簇具有强相互作用。
完全暴露的Pt簇(0.5 wt % Pt n / ND@G)在惰性纳米碳载体上作为活性物种表现出优异的低温CO氧化活性和低活化势垒，这归因于其接近100%的Pt分散和拥有多个活性位点。实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，在完全暴露的Pt簇上，较弱的CO吸附、增强的O 2 解离吸附(与Pt纳米颗粒相比)和更有利的邻近反应物吸附位点(与Pt单原子相比)导致0.5 wt% Pt n / ND@G在极低温下能够高效催化CO氧化。
Fully Exposed Platinum Clusters on a Nanodiamond/Graphene Hybrid for Efficient Low-Temperature CO Oxidation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02769
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