【高分子】新型共轭共价有机框架忆阻功能材料与器件

传统冯•诺依曼（von Neumann）架构计算系统受限于存储模块和处理模块的物理分离造成的数据传输瓶颈问题，难以抗拒大数据时代信息总量爆炸而带来的巨大挑战，更不用说满足日益增长的存储与计算需求。突破基于传统冯•诺依曼架构的算力瓶颈和摩尔定律限制，开发类脑神经形态器件或系统是实现真正意义上的人工智能技术的重要创新方向之一。

与生物大脑的神经突触类似，代表流经器件的电荷与磁通量之间关系的第四种基本元件忆阻器能够根据其任意时刻的阻态来记录所受施的电压和所流经的电荷的变化，兼具记忆和逻辑运算的功能，具有结构简单、速度快、功耗低和与CMOS工艺兼容等优点，在高密度信息存储、存内逻辑、感知计算、突触仿生、拟态计算和数值计算等高新技术领域具有重要的应用前景（Yu Chen* et al., Eng. Sci. , 2018 , 4 , 4-43; Mater. Horiz ., 2014 , 1 , 489-506; Chem. Soc. Rev ., 2012 , 41 , 4688–4707）。一个忆阻器的工作量，相当于一枚CPU芯片中十几个晶体管共同产生的效用。

近日， 华东理工大学陈彧 教授团队以1,3,5-三(4-氨基苯基)苯和薁-1,3-二甲醛作为起始材料，首次 通过液-液界面聚合的方式制备了一种新型的基于薁的二维共价有机框架薄膜材料COF-Azu （图1）。薁具有本征氧化还原活性，分子内缺电子的七元碳环和富电子的五元碳环之间的推拉电子特性不仅提供了有助于电荷传输的低的芳香离域能，而且还能调控从电子给体组份到电子受体组份的电荷传输行为。 制备的Al/COF-Azu/ITO 忆阻器展现出非易失性阻变开关性能，开启电压仅为-0.50伏 。与预期的那样，器件点阵中的每一个忆阻器单元均展现出模拟开关行为。器件具有优异的多级存储可靠性，其导电性可以在 5 ~75 μA的操作窗口内连续调节，从而实现低功耗单片集成。利用这些性质，作者构建了一个简单的卷积神经网络，用以实现图像识别。经过8次的训练后获得的图像识别准确率达到80%。相关研究成果在线发表在 Angew. Chem. Int. Ed. 上。华东理工大学是论文的第一通讯单位，论文第一作者是博士生 赵智峥 。该研究得到了国家自然科学基金委国际合作项目的经费支持。

图1. 材料结构与器件性能

有机/聚合物的电性能可以通过分子结构设计来调变，基于这类材料的忆阻器具有以硅基为代表的无机器件所不可替代的优点，通过分子-离子-电子相互作用形成独特的神经形态仿生信号处理机制，是未来智能生物电子的重要组成部分。除了上述成果外，近年来，该课题组在国家自然科学基金重点基金、国际合作基金等基金的有力支持下，设计合成了一系列新型高分子忆阻功能材料，制备了高分子柔性忆阻器原型器件，首次利用单一聚合物忆阻器实现了多值信息存储与处理功能的集成（Yu Chen* et al., Nat. Commun ., 2019 , 10 , 736）。利用二维有机共轭策略提高高分子的共平面性、结晶度和阻变稳定性，通过微纳加工技术在国际上首次制备了良率高达90%的低功耗100纳米高分子神经形态器件，这种器件具有与金属氧化物忆阻器可比拟的应用潜力（Yu Chen* et al., Nat. Commun ., 2021 , 12 , 1984）。利用具有高度水溶性的聚噻吩共轭聚电解质为活性层，成功地制备了一个柔性瞬态忆阻器Al/PTT- NMI ⁺ Br ^- /ITO。在±1V的小扫描电压范围内则表现出忆阻性能，可以借此模拟生物系统的学习-记忆-遗忘功能和突触增强/抑制特性。即使在各种弯曲状态下，该器件也表现出良好的双稳态开关阻变和忆阻效应（Yu Chen* et al. ACS Appl. Mater. Interfaces , 2022 , 14 , 36987–36997）。用水冲洗后，制成的电子器件在 20 秒内被迅速损坏。这项工作为设计和构筑能用水快速销毁的神经形态计算系统提供了一个新的思路。

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Redox-Active Azulene-based 2D C onjugated Covalent Organic Framework for Organic Memristors

Zhizheng Zhao, Mohamed E. El-Khouly, Qiang Che, Fangcheng Sun, Bin Zhang, Haidong He, Yu Chen

Angew. Chem. Int. Ed. , 2022 , DOI: 10.1002/anie.202217249

导师介绍

陈彧教授团队

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