赵震/韦岳长/于晓琳/刘晰Nature子刊：CeO2上锚定单活性中心Ru，高效催化烟尘氧化

汽车尾气中的碳颗粒(主要含有烟尘)是大气污染的主要来源，导致严重的环境和健康问题。为了有效地解决这一问题，人们采用了颗粒过滤器和氧化催化剂相结合的催化后处理技术。这种方法在很大程度上依赖于在较低温度范围内促进烟尘氧化的高效催化剂。

铂(Pt)和钯(Pd)金属仍然是烟尘净化商业催化剂中的主要活性组分，但这种对Pt/Pd的高度依赖大大增加了汽车尾气后处理系统的成本。 钌(Ru)金属的成本仅为Pt/Pd的三分之一，并且有 研究发现，Ru/CeO ₂ 催化剂中Ru与CeO ₂ 之间的强相互作用可以提高烟尘氧化反应的催化活性和热稳定性。因此，采用强的金属-载体相互作用(SMSI)是提高Ru基催化剂稳定性的合理策略。然而，制备具有最佳原子构型的高效Ru基催化剂仍然是一个巨大的挑战。

基于此， 中国石油大学(北京)赵震 、 韦岳长 、 中国科学院化学研究所于晓琳 和 上海交通大学刘晰 等采用气泡辅助膜沉积(GBMD)方法，在纳米花状CeO ₂ 微球表面晶格位点上一步合成了稳定的单原子Ru位点(Ru ₁ /CeO ₂ )，这些单原子Ru活性中心表现出显著的热稳定性，提高了反应物(NO和O ₂ )的活化效率。

在松散接触模型下，具有Ru单中心的Ru ₁ /CeO ₂ 催化剂在烟尘氧化过程中表现出优异的本征催化性能(周转频率(0.218 h ^-1 )是Ru纳米粒子催化剂的9倍)，与商业Pt基催化剂相当。此外，单原子Ru ₁ /CeO ₂ 催化剂在催化烟尘氧化过程中表现出优异的CO ₂ 产物选择性(> 99%)和显著的耐久性。

汽车尾气中的一氧化氮(NO)排放是不可避免的，它可以通过NO氧化成NO ₂ 促进烟尘颗粒的去除效率，并通过NO ₂ 辅助机制促进烟尘的氧化。通过综合表征和密度泛函理论(DFT)计算，研究人员确定了Ru ₁ /CeO ₂ 催化剂中的活性中心为原子分散的Ru ₁ O ₅ ，以及Ru-O-Ce键内强烈的界面电荷转移。这些活性位点有助于形成关键的表面NO ₂ *中间体，加速了NO氧化为NO ₂ 的速率，从而导致催化碳烟氧化过程中表观活化能的显著减少。

综上，这项工作强调了在纳米晶体上合成明确的催化单中心的优势，并结合原位DRIFTS和DFT计算对反应机理提供了有价值的见解。

A single site ruthenium catalyst for robust soot oxidation without platinum or palladium. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-42935-7

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