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湖南大学段曦东教授课题组《Adv. Mater.》：二维过渡金属硫族化合物的终端原子控制刻蚀

时间：2023-02-15 来源： 浏览：

湖南大学段曦东教授课题组《Adv. Mater.》：二维过渡金属硫族化合物的终端原子控制刻蚀

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#二维材料 34 个
#刻蚀 3 个
#激光辐射 2 个
#终端原子控制 2 个
#孔阵列 2 个

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晶体生长过程中，原子在材料的前沿外延，而与晶体生长过程不同，刻蚀却是去除二维材料边缘或缺陷周围的原子。由于二维材料晶体边缘结构对其性能的深远影响，研究刻蚀过程，特别是研究气体气氛、刻蚀时间、温度等刻蚀参数将对于生长机理解释有着重要的作用。

近期，湖南大学化学化工学院段曦东教授团队报告了一种通用的方法来探究终端原子对于二维材料刻蚀孔的影响，文章还通过理论计算辅助说明了此方法的合理性。在一定的气氛下，作者利用激光辐射结合改进的各向异性热蚀刻工艺，在单层 WS 2 、 WSe 2 等二维材料上制备了终端原子控制的刻蚀孔阵列。在 Ar/H 2 的气体气氛中，可以获得以 W-ZZ 边结尾的三角形刻蚀孔阵列。在纯 Ar 气体气氛中，可以获得以 W-ZZ 边和 S-ZZ(Se-ZZ) 边交替结尾的六角形刻蚀孔阵列。在 Ar/S(Se) 蒸气气氛中，可以获得以 S-ZZ(Se-ZZ) 边结尾的三角形刻蚀孔阵列。该工作以 “Terminal Atom-Controlled Etching of 2D-TMDs” 为题发表在《 Advanced Materials 》上（ DOI:10.1002/adma.202211252 ）。
示意图 1 过渡金属硫族化合物可控刻蚀模拟图。本文以 S-ZZ 边结尾的单层 2H WS 2 为对象进行阐述。高温 (1000℃) 退火过程采用三种气体氛围，将得到三种不同的周期性刻蚀孔形状。（ 1 ）在混合 Ar 和 H 2 的气氛中，得到具有周期性正向 ( 与 WS 2 的三角形取向一致 ) 三角形刻蚀孔阵列的 WS 2 。（ 2 ）在纯 Ar 气氛中，得到具有周期性六边形刻蚀孔阵列的 WS 2 。（ 3 ）在混合 Ar 和硫蒸气的气氛中，得到了周期性反向 ( 与三角形 WS 2 取向相差 180°) 三角形刻蚀孔阵列的 WS 2 。
图 2 单层 WS 2 上的各种刻蚀孔阵列。 (a 、 e 、 i) 具有正立三角形、六边形和反向三角形孔阵列的单层 WS 2 的光学显微镜图像。 (b ， f ， j) 三种孔形状 WS 2 的原子力显微镜图像。三幅图像中的线条轮廓都显示出 WS 2 具有 0.65 nm 的单层厚度。 (c ， g ， k) 三种孔形状 WS 2 的扫描电子显微镜图像。 (d ， h ， l) 三种孔形状 WS 2 在 357 cm -1 处的拉曼映射图像。 (m ， n) 正向三角形、六边形和反向三角形孔阵列的大小与刻蚀时间、刻蚀温度的函数。
图 3 三种孔形状两相邻边界的原子分辨率 IDPC-STEM 图像。 (a ， d ， g) 正向三角形、六角形、反向三角形刻蚀孔的低倍暗场图像。 (b ， c) 正向三角形刻蚀孔两个相邻边界的原子分辨率 Z- 对比度 IDPC-STEM 图像。 (e ， f) 六角形刻蚀孔两个相邻边界的原子分辨率 Z- 对比度 IDPC-STEM 图像。 (h ， i) 反向三角形刻蚀孔两个相邻边界的原子分辨率 Z- 对比度 IDPC-STEM 图像。
图 4 刻蚀过程的密度泛函理论计算。 (a-c) 纯 Ar 、 H 2 和 S 中不同孔边缘刻蚀过程的形成能变化曲线。 (d) 具有点缺陷的单层 WS 2 的刻蚀示意图 ( 俯视图 ) ，用于计算 W 原子和 S 原子的 COHP 。 (e) 具有点缺陷的单层 WS 2 的刻蚀示意图 ( 正视图 ) ，用于计算 W 原子和 S 原子的 MSD 。 (f) 不同气体气氛下点缺陷边缘 W 原子和 S 原子的 -ICOHP 研究。 (g) 不同气体气氛下点缺陷边缘的 W 原子和 S 原子的 MSD 。
图 5 不同原子结尾的单层 WS 2 刻蚀孔的光致发光光谱。 (a) 由 W-ZZ 边结尾的三角形孔的光学显微镜图像。 (b) 由 S-ZZ 边结尾的三角形孔的光学显微镜图像。 (c) 在 632 nm 处由 W-ZZ 边结尾的三角形孔的光致发光图像。 (d) 在 632 nm 处由 S-ZZ 边结尾的三角形孔的光致发光图像。 (e ， f) 分别如 (a) 和 (b) 所示的位置的光致发光光谱。
图 6 通用终端原子控制刻蚀在单层 WSe 2 和 MoS 2 上的可控刻蚀。 (a1 ， a2) 具有正向三角形的单层 WSe 2 的光学显微镜和拉曼映射图像。 (b1 ， b2) 具有六边形的单层 WSe 2 的光学显微镜和拉曼映射图像。 (c1 ， c2) 具有反向三角形的单层 WSe 2 的光学显微镜和拉曼映射图像。 (d1 ， d2) 具有正向三角形刻蚀孔的单层 MoS 2 的光学显微镜和拉曼图谱图像。 (e1 ， e2) 具有六角形刻蚀孔的单层 MoS 2 的光学显微镜和拉曼映射图像。 (f1 ， f2) 具有反向三角形刻蚀孔的单层 MoS 2 的光学显微镜和拉曼映射图像。

原文链接

https://doi.org/10.1002/adma.202211252

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