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西北农林科技大学WR：放电等离子体诱导的吲哚美辛降解及其对后续消毒副产物生成的潜在影响

时间：2022-06-11 来源： 浏览：

西北农林科技大学WR：放电等离子体诱导的吲哚美辛降解及其对后续消毒副产物生成的潜在影响

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以下文章来源于Environmental Advances ，作者王铁成教授团队

Environmental Advances .

环境催化前沿进展

第一作者：刘悦博士（西北农林科技大学）

通讯作者：王铁成教授（西北农林科技大学）

论文 DOI: 10.1016/j.watres.2022.118701

图文摘要
成果简介
近日，西北农林科技大学王铁成教授课题组在 Water Research 上发表了题为“ Underlying mechanisms of promoted formation of haloacetic acids disinfection byproducts after indometacin degradation by non-thermal discharge plasma ”的研究论文 (DOI: 10.1016/j.watres.2022.118701 ) ，揭示了放电等离子体降解吲哚美辛（ IDM ）的机制及其对氯化消毒的潜在影响。首先，基于污染物降解动力学、活性氧物种鉴定、 2D-COS 、产物分析等证实了 IDM 的降解是以羟基自由基为主导的过程，并提出了 IDM 的降解路径。随后，建立了降解中间产物与消毒副产物生成之间的关系，发现乙酰胺和 1h - 吲哚 -5- 醇是 DBPs 的重要前体 。
全文速览
IDM 具有一定的生态和健康风险，也是氯化消毒副产物 (DBPs) 的潜在前体。本研究采用非热放电等离子体分解 IDM 并阻控 DBPs 生成。研究发现，• OH 、 O 2 • - 和 1 O 2 主要参与了 IDM 的分解。通过傅里叶变换红外光谱、三维荧光光谱、气相色谱 - 质谱分析揭示了活性物质的攻击位点和 IDM 的降解路径。在后续消毒过程中发现 IDM 降解后 N-DBPs 的形成和毒性明显受到抑制，而卤乙酸的活性增强。 DBPs 和降解中间体之间的相关性表明了 DBPs 的直接前体和其他降解中间体都应受到关注 。
图文导读

IDM 降解效果

Figure 1. Effects of plasma system on IDM degradation under different conditions (a and c: removal efficiency; b and d: first-order kinetic constant; [IDM] 0 =4 mg L -1 ) .

在 13 kV 条件下处理 2 min ， IDM 降解率达到 100% ，能量效率为 6.72 g kWh -1 。

ROS 作用

Figure 2. ROS detection and roles analysis (a: EPR of ·OH and O 2 ·-. b: EPR of 1 O 2 . c: First-order kinetic constants of IDM degradation with several scavengers; d: Kinetics of NB, BQ and FFA degradation in plasma system. U =12 kV, pH=7, [IDM] 0 =4 mg L -1 ) .

ROS 定性和淬灭分析发现，• OH 、 O 2 • - 和 1 O 2 参与了 IDM 的分解，其中• OH 主导 IDM 的降解过程。同时，通过竞争反应动力学计算了 ROS 的稳态浓度， [ • OH] ss 、 [O 2 • -] ss 和 [ 1 O 2 ] ss 分别为 1.2 × 10 -12 、 2.4 × 10 -12 、 1.2 × 10 -11 mol L -1 。

Figure 3. UV-vis, FTIR spectra and 2D-COS map of IDM solution with different plasma treatment times (a: UV-vis; b: FTIR; c: synchronous map; d: asynchronous map; U =12 kV; pH=7; [IDM] 0 =4 mg L -1 )UV-vis 、 FTIR 等光谱分析发现， IDM 降解过程中化学键破坏的梯度变化为 -OH > -CH 2 > C-C > C-N > C-O-C > -CH3 > C=O > C-O > -CH .

DBPs 生成、毒性及其与中间产物的相关性

Figure 4. DBPs formation during chlorination process after IDM degradation by plasma treatment and changes in the DBPs toxicity (a and b: concentrations of HAAs and N-DBPs; c and d: additive toxicity of HAAs and N-DBPs) .

IDM 降解后，在后续氯化消毒过程中主要产生了 5 种消毒副产物，包括一氯乙酸、二氯乙酸、三氯乙酸、二氯乙腈和三氯硝基甲烷。毒性计算发现，经过放电等离子体预处理，可以有效降低含氮消毒副产物的生成和毒性；而卤乙酸类消毒副产物生成却显著上升。

Figure 5. The correlation analysis between DBPs and intermediate byproducts (a. DBPs and intermediate byproducts; b. among DBPs; ** p <0.01, * p <0.05) .

DBPs 与降解中间体之间的相关性分析表明，含碳消毒副产物与含氮消毒副产物的生成之间无显著相关性， IDM 降解中间产物乙酰胺和 1h - 吲哚 -5- 醇是消毒副产物的重要前体物质 。
小结
本研究发现放电等离子体高级氧化对 IDM 具有快速高效的降解能力，该预氧化处理能降低含氮消毒副产物的生成风险，但含碳消毒副产物的生成更需关注 。
作者介绍
王铁成： 西北农林科技大学资源环境学院教授，博士生导师，主要从事水污染控制方面的研究工作。近几年主持了国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金青年项目、国家重点研发计划子课题、陕西省自然科学基金、中国博士后基金、陕西省博士后特等资助等科研项目。以第一作者或通讯作者发表 SCI 论文 70 余篇，其中 10 篇发表在环境领域国际著名期刊 Environmental Science & Technology 和 Water Research ， H 指数 30 。入选 2022 年全球学者库 “ 全球顶尖前 10 万科学家榜单 ” 。

刘悦： 西北农林科技大学在读博士生，师从王铁成教授。主要开展高级氧化去除有机污染物的研究。

参考文献：
Liu, Y., Li, H., Wang, R., Hu, Q., Zhang, Y., Wang, Z., Zhou, J., Qu, G., Wang, T., Jia, H. and Zhu, L. (2022) Underlying mechanisms of promoted formation of haloacetic acids disinfection byproducts after indometacin degradation by non-thermal discharge plasma. Water Research, 220, 118701-118712 .
文章链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0043135422006546#!

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