首页 > 行业资讯 > ​清华/中科大JACS：构建分子异质结构，显著增强电化学ORR活性

​清华/中科大JACS：构建分子异质结构，显著增强电化学ORR活性

时间：2023-10-02 来源： 浏览：

​清华/中科大JACS：构建分子异质结构，显著增强电化学ORR活性

慕瑾 催化开天地
催化开天地

catalysisworld

催化开天地（Catalysis Opens New World），分享催化基本知识，关注催化前沿研究动态，我们只专注于催化！

收录于合集

【做测试 找华算】 自有球差电镜机时，全球同步辐射资源，服务1000+单位样品测试，全职海归测试团队、助你顶刊快人一步！
经费预存选华算，高至15%预存增值！
在原子分散的金属-氮-碳(M-N-C)催化剂中引入第二种金属物种来构筑双原子中心(DASs)是提高其活性和稳定性的有效策略。然而，DAS催化剂的研究目前还处于起步阶段，存在许多挑战。
一方面，DAS催化剂(与SAS催化剂类似)的常用制备策略是高温热解，这导致DAS/SAS的结构具有不确定性。 为了保证DAS/SAS催化剂制备的可重复性和可扩展性，必须对制备过程中的碳化步骤进行极高精度的控制。
另一方面，目前可用于鉴定DAS/SAS催化剂的最直接的手段是使用AC-HAADF-STEM，其记录沿着电子束方向投影的样品的图像，并且两 个明显相邻的原子的图像可能来自分别位于碳支持的顶部和底部表面的两个原子，影响了DASs的精确鉴定，增加了确定DASs催化活性来源的难度。
基于此， 清华大学陈晨 和 中国科学院大学周克斌 等发展了两步特性吸附策略(无热解)，并构建了以FeCo“分子异质结构”为特征的DAS催化剂(FeCo-MHs)。具体而言，研究人员使用具有明确分子结构的金属酞菁(MPc)配合物作为前体，并构建了具有由CoPc分子(完全或部分)重叠在FePc分子上形成的FeCo分子异质结构(FeCo-MH)的DAS催化剂。
同时，为了排除两个明显相邻的Fe/Co原子(在电子显微镜图像中)分别吸附在碳载体的顶部/底部表面从而形成“假”分子异质结构的可能性，研究人员在AC-HAADF-STEM表征中进行了原位旋转，旋转角度(8°)远远高于临界角度(5.3°)，以确保“真正”分子异质结构的直接识别。
此外，同步辐射光谱进一步证实了FeCo-MHs分子异质结构可以调节金属中心的磁矩，增加低自旋Fe (II)-N 4 部分(比中间自旋部分具有更高的活性)的比例，从而优化火山状(MPc的磁矩与其催化活性之间的火山状关系)顶点的效能。
因此，在碱性电解质中，FeCo-MHs催化剂表现出优异的ORR活性(E 1/2 =0.95 V)，是Pt/C催化剂的7倍；并且，以FeCo-MHs作为阴极组装的氢氧化物交换膜燃料电池(HEMFC)的峰值功率密度为604.9 mW cm -2 ，锌-空气电池(ZABs)的功率密度高达319.7 mW cm -2 ，在10 mA cm -2 电流密度下的循环寿命超过2000 h。
综上，该项工作通过构建分子异质结构，为合理设计结构精确的DAS催化剂提供了一个新的方案，也为准确鉴定DAS催化剂提供了一个新的表征策略。
Engineering Molecular Heterostructured Catalyst for Oxygen Reduction Reaction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c05371
【做测试 找华算】 华算科技专注测试分析服务、自有球差电镜机时、全球同步辐射资源，10000+单位服务案例！Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM等狂发顶刊， 好评如潮！
添加下方微信好友，立即咨询 ：

电话/微信：17324492365

  点击阅读原文，立即咨询测试！

版权：如无特殊注明，文章转载自网络，侵权请联系cnmhg168#163.com删除！文件均为网友上传，仅供研究和学习使用，务必24小时内删除。
相关推荐
热门信息