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北大郭少军课题组JACS：单原子Cr-N4中心与Pt原子簇结合，有效提升碱性HER活性

时间：2023-10-02 来源： 浏览：

北大郭少军课题组JACS：单原子Cr-N4中心与Pt原子簇结合，有效提升碱性HER活性

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水电解可以在酸性或碱性介质中进行，鉴于大多数阳极析氧催化剂在酸性条件下易被腐蚀，因此碱性阴离子交换膜水电解(AEMWE)具有较强的竞争力，在规模化制氢工业中得到广泛应用。
目前，AEMWE中析氢反应(HER)最有效的催化剂仍然是Pt，但其存在成本高、HER质量活性低(尤其在碱性介质中)和稳定性不足等问题，这限制了Pt催化剂在AEMWE中的大规模使用。
在导电载体上分散Pt原子团簇(AC)是一种减少HER中Pt用量的有效方法，但由于Pt原子团簇的水解离性能不佳，且难以稳定存在，导致其在碱性HER中的催化活性和稳定性不理想。因此，目前迫切需要设计和开发具有增强的簇-载体相互作用和水解离能力的Pt AC催化剂，以同时提高催化剂的稳定性和活性。
近日， 北京大学郭少军 课题组设计并制备了一类新型的单原子Cr-N 4 中心，它们与介孔碳上的Pt原子团簇接触(Pt-AC/Cr-N-C)，具有高活性和稳定的碱性HER催化活性。
具体而言，碳载体上的单个Cr-N 4 位点作为Pt原子团簇的有效锚定位点，形成强烈的界面相互作用，可以限制Pt原子的迁移和聚集，从而在去除配体和操作过程中固定/稳定Pt AC。在催化HER过程中，Pt-AC/Cr-N-C表现出优异的质量活性(7.9 mA mg Pt -1 ，过电位为50 mV)，并且具有良好的长期稳定性和耐久性，优于商业Pt/C和最先进的Pt基单原子催化剂。
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，在Pt-ACs和Cr-N 4 位点界面上，具有羟基吸附能力的亲氧不饱和Cr-N 4 位点与Pt原子团簇通过3d-5d轨道杂化形成强烈的Pt-Cr准共价键相互作用，从而显著提高了HER的电催化活性和稳定性；同时，Pt-Cr在团簇-基底界面形成的准共价键相互作用能够有效抑制Pt ACs热振动，进一步提高了催化剂的热结构稳定性。
所构建的Pt-AC/Cr-N-C基AEMWE具有超低的Pt负载量(50 μg Pt cm -2 )，可获得优异的工业级产氢活性和超过100 h的显著耐久性，而电压降解率仅为90 μV h -1 。
Single-Atom Cr–N 4 Sites with High Oxophilicity Interfaced with Pt Atomic Clusters for Practical Alkaline Hydrogen Evolution Catalysis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06863
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