ACS Catalysis：表面和界面双极化促进BP-Bi24O31Br10高效光催化CO2RR
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利用太阳能将CO 2 光还原转化为化学品被认为是缓解能源危机和温室效应的有效方法。然而，由于C=O键(750 kJ mol −1 )的高解离能，CO 2 分子具有高度的稳定性，这导致CO 2 光催化转化效率较低。因此，为了提高纯水体系中CO 2 的光还原效率，需要设计具有高光生电荷分离效率和大量CO 2 还原活性中心的高效光催化剂。
近日， 新加坡南洋理工大学刘政 、 南京理工大学姜炜 和 中科院物理研究所陈海龙 等提出了一种同步表面和界面双极化策略，利用Bi 24 O 31 Br 10 原子层中的可以触发黑磷(BP)和Bi 24 O 31 Br 10 之间的强耦合，通过电负性诱导电荷重新平衡形成具有重构界面的BP-Bi 24 O 31 Br 10 催化剂。
为了评估所制备的BP-Bi 24 O 31 Br 10 的催化活性，在没有添加光敏剂、有机溶剂或牺牲剂的情况下，在氙灯照射下进行了CO 2 还原实验。实验结果表明，优化后的BP-Bi 24 O 31 Br 10 通过在水中催化CO 2 光还原，CO生产速率达到39.8 μmol g −1 h −1 ，分别是缺陷Bi 24 O 31 Br 10 和贫缺陷Bi 24 O 31 Br 10 的2.4倍和46.8倍。此外，空位有助于提高重构界面的周期稳定性：在四个循环后，BP-Bi 24 O 31 Br 10 -0.5的光催化活性没有明显下降，并且其晶体结构在循环后也没有发生变化。
实验结果和理论计算表明，Bi 24 O 31 Br 10 表面的Bi-O空位对和重构的BP/Bi 24 O 31 Br 10 界面使得表面和界面双极化成为可能，这相当于从Bi 24 O 31 Br 10 内部到BP表面形成了一个电子桥，导致内部光生电子能够快速迁移到表面。
此外，这种结构有利于降低CO 2 的活化能，有效地稳定COOH*中间体，并且能够降低速率控制步骤能垒，促进了CO 2 的光还原。综上，这项工作揭示了界面表面双极化与高效CO 2 光还原之间的联系，并且也为双极化表面缺陷和重构界面的同步设计提供了指导。
Vacancy Pair-Induced Charge Rebalancing with Surface and Interfacial Dual Polarization for CO 2 Photoreduction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04675
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