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生物基聚乳酸/纤维素抗菌包装的研制及其在香菇保鲜中的应用

时间：2023-08-07 来源：浏览：

生物基聚乳酸/纤维素抗菌包装的研制及其在香菇保鲜中的应用

生物基能源与材料

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传统石油基聚合物已经渗透到我们生活的方方面面，然而，这些合成聚合物的化学或生物降解往往非常困难，废弃后导致了严重的白色污染。塑料废物的积累对环境造成了相当大的危害，并严重威胁到地球的生态平衡。因此，为了克服这些环境问题，人们正在对可持续发展给予相当大的关注，并正在做出重大努力来开发生物基可降解包装。纤维素作为地球上最丰富的可生物降解和可再生资源，其使用可以减少人类对石油的依赖。

近日， 浙江省农业科学院穆宏磊研究员、郜海燕研究员等人报道了一种从水竹副产品中提取纤维素以制备聚乳酸（PLA）/纤维素抗菌包装材料的方法。 使用硅烷偶联剂对纤维素进行改性，提高了纤维素与PLA之间的界面相容性。将PLA涂覆到改性纤维素片上后，复合材料的水接触角从11.42°提高到132.12°，吸水率从182.52%降低到55.71%，提高了材料的耐水性能。在PLA层中添加肉桂醛赋予了PLA/纤维素包装材料抗菌活性。该包装材料有效抑制了从香菇中分离的黑曲霉和哈茨木霉的菌丝体生长和孢子萌发。此外，还研究了该复合材料对香菇采后品质的影响。总体而言，包装材料有助于香菇的储存，并可应用于其他易腐食品。

相关工作以“Development of bio-based PLA/cellulose antibacterial packaging and its application for the storage of shiitake mushroom“为题发表于《Food Chemistry》。

/ 纤维素的提取、改性 /

作者采用优化后的水热反应从水竹叶鞘中提取到高含量的纤维素，随后为了改善与PLA之间的界面相容性提高结合强度，采用硅烷偶联剂（KH560）进行原位改性，硅烷偶联剂的甲氧基水解形成硅羟基（Si-OH），通过氢键与纤维素表面的羟基结合，并在热的作用下通过脱水缩合反应形成共价键，从而有利于耐水性的改善。

/ 改性纤维素的表征 /

图1a-c显示了水竹叶鞘、纤维素和改性纤维素的SEM图像。结果表明，改性纤维素表面被硅烷偶联剂覆盖，使得纤维素表面光滑。同时与未改性纤维素相比，改性纤维素的直径和长度没有显著变化。因此，KH560对纤维素的改性只发生在表面，并没有破坏内部结构。改性纤维素的FTIR光谱中出现了Si-O-Si和Si-O-C键的伸缩振动峰（1050 cm ^-1 )，表硅烷偶联剂与纤维素成功反应。进一步的XRD与XPS分析表明了硅烷偶联剂的成功改性，同时保留了纤维素固有的晶体结构。

图1. （a）水竹叶鞘、（b）纤维素、（c）改性纤维素形态的SEM图像。纤维素和改性纤维素的（d）FTIR、（e）X射线衍射图、（f）XPS，纤维素（g）和改性纤维素（h）的X射线光电子能谱C1s峰拟合曲线。

/ 复合材料的制备与表征 /

随后作者将PLA 溶解于CHCl3中，并加入不同量（0，1%，3%，5%）的肉桂醛精油（CEO）。使用自动涂布机将混合物均匀地涂覆到改性纤维素片上。室温下干燥24 h，得到不同CEO浓度的复合材料（CEO@PLA/MC），用于后续的测试。用SEM观察了纤维素基材料的平面和断裂表面，如图2所示。改性纤维素片表现出具有大量互连纤维素纤维的致密结构，表面形貌粗糙、多孔且有皱纹（图2a）。相比之下，CEO@PLA/MC的表面看起来很光滑，没有任何明显的孔结构(图2b)。断裂面（图2c）显示出清晰的双层复合结构，PLA逐渐渗透到改性纤维素中，形成稳定的表面涂层。这些结果表明，烷氧基硅烷成功接枝到纤维素表面，提高了材料的界面相容性。

图 2. （a）改性纤维素片材表面、（b）CEO@PLA/MC片材表面、（c）CEO@PLA/MC片材断裂面的SEM图像。

/ 复合材料的力学性能与耐水性 /

复合材料的力学性能如图3a所示。PLA/MC复合材料的拉伸强度为17.89 MPa，比改性纤维素提高了64.15%，归因于PLA涂层增强了改性纤维素的机械强度。此外，KH560改性改善了改性纤维素与PLA之间的界面相容性，从而更好地将应力从改性纤维素传递到PLA层。通过测量水接触角，吸水率和拉伸强度评估其耐水性。纤维素、改性纤维素、PLA/MC和CEO@PLA/MC的静态接触角分别为11.42°、97.73°、132.12°和133.23°。如图3c所示，纤维素的吸水率为182.52%，远高于其他材料。此外浸泡后的拉伸强度以及水蒸气透过率等数据均表明PLA的引入以及硅烷偶联剂改性显著提升了复合材料的耐水性。

图3.不同材料的机械性能与耐水性。

/ 复合材料的抗菌性能 /

CEO@PLA/MC对黑曲霉和哈兹木霉的抑菌区试验结果如图4a-b所示。随着CEO浓度的增加，黑曲霉的抑菌带直径显著增加(P<0.05)。1%、3%和5% CEO@PLA/MC的缓蚀带直径分别为11.23 mm、15.20 mm和22.15 mm。而对照组则无抑菌作用，说明抑菌作用源于CEO。作者进一步分析认为CEO的抗菌活性可能归因于其亲脂性，使其可以很容易地渗透到细菌的磷脂膜中，破坏细胞膜结构，增加微生物细胞通透性。这种膜渗透性的变化导致离子和其他细胞材料的泄漏。此外，增加的膜通透性会导致细胞质膜的损伤，细胞能量（ATP）生成系统的破坏，并最终导致细胞死亡。通过对黑曲霉和哈茨木霉的形态学和超微结构进行分析，仅以的证实了这一点。

图4. 复合材料的抗菌性能分析。

/ 复合材料用于香菇保鲜 /

最后，作者将所得复合材料用于香菇的采摘后保鲜。从图5a、b中可以看到，香菇的颜色和褐变指数（BI）变化，使用CEO@PLA/MC处理的香菇颜色变化最不明显，保鲜效果最好。此外，硬度分析以及微生物分析结果均显示，CEO@PLA/MC在4 °C贮藏期间能显著抑制香菇硬度的降低（P<0.05）（图5c）,并且CEO@PLA/MC包装对抑制香菇微生物腐败的积极作用。CEO的缓慢释放抑制了微生物的生长，实现了长期的抗菌效果，为香菇的贮藏和保存提供了新的理念。

图 5.不同包装材料包装的香菇在贮藏过程中几种指标的变化。

/ 总结 /

在本文中，作者利用水竹叶鞘副产物成功制备了可用于香菇贮藏的CEO@PLA/MC复合材料。KH560有效改善了纤维素的界面相容性，提高了材料的力学性能和耐水性。此外，CEO@PLA/MC具有良好的抗菌性能，抑制了香菇中分离的霉菌的生长，提高了香菇的贮藏质量。CEO@PLA/MC的开发为其他纤维素基抗菌材料的开发提供了宝贵的见解。总体而言，本文强调了CEO@PLA/MC在香菇储存和保存方面的潜力，及其在食品工业中的更广泛适用性。此外，水竹叶鞘废料可被视为食品包装应用中有前途的纤维素替代来源。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.foodchem.2023.136905

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