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Angew:双Lewis酸碱位点高选择性光还原CO2制甲烷

时间:2023-08-19 来源: 浏览:

Angew:双Lewis酸碱位点高选择性光还原CO2制甲烷

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高选择性地将二氧化碳光还原为有价值的碳氢化合物对于实现碳中和社会具有重要意义。精确调控光催化剂界面上 Metal 1 ···C=O···Metal 2 M 1 ···C=O···M 2 )中间体的形成是调节选择性最关键的一步,同时仍然是一个重大挑战。

在此, 南方科技大学 Hong Chen CO 2 分子极性电子结构特征的启发,提出了一种策略,即限制在双金属催化剂表面的路易斯酸碱双位点有利于精确形成 M 1 …C=O…M 2 中间体,这可以提高油气形成的选择性。

本文要点
要点1.  研究人员采用在优选暴露的 {110} 表面上具有丰富的 Cu·Ag 路易斯酸碱双位点的 Ag 2 Cu 2 O 3 纳米线作为模型催化剂,实现了 CO 2 光还原成 CH 4 100 %选择性。

要点2.  随后的表面猝灭实验和密度泛函理论( DFT )计算验证了 Cu·Ag·Lewis 酸碱双位点确实在调节 M 1 ·C=O·M 2 中间体的形成中发挥着至关重要的作用。易于将 CO 2 转化为碳氢化合物。

本研究报告了一种基于新提出的精确反应中间体调节理论设计的高选择性 CO 2 光催化剂,这可以刺激 CO 2 还原为碳氢化合物的双中心催化剂设计的研究。

Shimao Deng, et al, Dual Lewis Acid-Base Sites Regulate Silver-Copper Bimetallic Oxide Nanowires for Highly Selective Photoreduction of Carbon Dioxide to Methane, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309625

DOI: 10.1002/anie.202309625

https://doi.org/10.1002/anie.202309625

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