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CEJ：静电纺丝构建异质相Mo2C-CoO@N-CNFs柔性纤维膜用于高效水分解

时间：2022-11-05 来源：浏览：

CEJ：静电纺丝构建异质相Mo2C-CoO@N-CNFs柔性纤维膜用于高效水分解

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【研究背景】

随着社会的快速发展和人口的快速增长，人们对能源的需求也在不断增加由于燃烧化石燃料会造成污染，开发替代性绿色能源生产技术已迫在眉睫。电催化分解水是一种已知的有效方法，它包括两个半反应，包括阳极多电子析氧(OER)和阴极双电子析氢(HER)。贵金属材料，包括金属铂、钌和Ir及其化合物，是目前最先进的电催化剂，但其高昂的成本和稀缺性限制了其广泛应用。因此，开发高活性、低成本的非贵金属基替代催化剂引起了广泛的研究兴趣近年来，过渡金属化合物因其成本低、效率高、环境友好和优良的理化性能而在HER和OER领域得到广泛研究。在众多过渡金属催化剂中，碳化钼(Mo ₂ C)因其贵金属般的电子结构、高导电性、优异的催化活性和稳定性而受到广泛关注。在自然界中，Mo ₂ C有三个相，即α(正交)、β(六方)和δ(立方)相，它们都具有共价和金属性质，特别是 β -Mo ₂ C。然而 β -Mo ₂ C过强的H _ads 吸附能力，会限制氢原子的解吸过程，影响 β -Mo ₂ C的内在催化活性。此外，当 β -Mo ₂ C用于OER时，材料表面不可避免地会发生析氧腐蚀，从而降低了析氧活性和稳定性。这些问题限制了 β -Mo ₂ C 电催化剂的实际应用。因此，有必要开发一种策略来提高 β -Mo ₂ C在HER和OER中的催化活性和稳定性。

【文章简介】

近日，济南大学原长洲课题组利用静电纺丝技术合成了一种高效的自支撑双功能催化剂，即包覆纳米级异质相Mo ₂ C-CoO的氮掺杂碳纳米纤维(Mo ₂ C-CoO@N-CNFs)。DFT理论计算和电化学研究表明，双金属Mo/Co的协同作用加速了析氢反应(HER)的动力学，降低了析氧反应(OER)的能垒。Mo ₂ C-CoO@N-CNFs柔性纤维膜在OER和HER中均表现出显著的催化活性，在用于碱性全解水时，只需1.56 V电压就可以达到10 mA cm ⁻² 的电流密度。该文章题为 “Construction of hetero-phase Mo ₂ C-CoO@N-CNFs film as a self-supported Bi-functional catalyst towards overall water splitting“ (DOI： 10.1016/j.cej.2022.139025 ) 发表在国际知名期刊 Chemical Engineering Journal 上。济南大学硕士研究生公天宇为本文第一作者。

【文章要点】

要点1：通过静电纺丝技术巧妙的将纳米级异质相Mo ₂ C-CoO颗粒均匀封装在N掺杂碳纳米纤维薄膜中，构建了具有优异性能的双功能自支撑催化剂Mo ₂ C-CoO@N-CNFs。

要点2：构建的Mo ₂ C-CoO@N-CNFs薄膜具有良好的润湿性，多孔结构和高导电性/活性位点。

要点3：通过DFT理论计算证明了双金属Mo/Co的协同作用有利于加速HER反应动力学，降低OER的反应能垒，为设计双功能电催化剂提供了新思路。

【内容表述】

图1. Mo ₂ C-CoO@N-CNFs薄膜的制备过程示意图。

图2. (a) XRD谱图和(b - f) Mo 3d、C1s、Co2p、O1s和N1s的高分辨率XPS图谱。

图3. Mo ₂ C-CoO@N-CNFs-8纤维膜的形貌与结构表征。(a, b) 数码照片; (c, d) FESEM图像; (e - g) TEM图像; (h, i) HR-TEM图像; (j) SAED模式; (k) STEM图像和C、N、O、Mo、Co的元素映射图像（图像(d, f)中的插图为纤维尺寸分布图）。

图4. Mo ₂ C-CoO@N-CNFs的HER性能比较。(a)LSV曲线和(b)对应的Tafel图; (c)电流密度与扫描速率的关系图; (d)阻抗图; (e) TOF曲线; (f) 样品在2000圈CV前后的极化曲线。

图5. Mo ₂ C-CoO@N-CNFs的OER性能比较。(a)LSV曲线和(b)对应的Tafel图; (c)电流密度与扫描速率的关系图; (d)阻抗图; (e) TOF曲线; (f) 样品在2000圈CV前后的极化曲线。

图6. DFT理论计算。(a)几何结构优化后的CoO-Mo ₂ C异质结构俯视图和(b)侧视图; (c) CoO-Mo ₂ C异质结构的总DOS曲线和投影DOS曲线（费米能级设为0 eV）; (d) ELF; (e) CoO-Mo ₂ C异质界面差分电荷密度3D图。蓝色和黄色体积分别代表电子耗损区和电子积累区。

图7. Mo ₂ C-CoO@N-CNF-8薄膜用于HER和OER的结构和组成优点示意图。

图8. (a) OWS中 Mo ₂ C-CoO@N-CNFs // Mo ₂ C-CoO@N-CNFs 和Pt/C-nickel foam// RuO ₂ -nickel foam的LSV曲线; (b) Mo ₂ C-CoO@N-CNFs // Mo ₂ C-CoO@N-CNFs的I-T 曲线（插图为自制双电极电池数码图像）。

Tianyu Gong ^a , Jinyang Zhang ^a , Yang Liu ^a , Linrui Hou ^a* , JianlinDeng ^b* , Changzhou Yuan ^a* , Construction of Hetero-Phase Mo ₂ C-CoO@N-CNFs film as A Self-Supported Bi-functional Catalyst towards Overall Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2023.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.139025

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2022-11-04