尽管单原子催化剂（
SACs
）作为一种高原子利用率的多相催化剂已经得到了广泛研究，但其在高温还原气氛下的反应稳定性仍有待研究。
近日，
中科院大连化物所杨小峰研究员，王爱琴研究员，中科院上海应用物理研究所
Zheng Jiang
利用谷氨酸作为
Co(II)
的
N,O-
双齿配体和
N
掺杂碳源，成功将
Co-O
部分引入到
Co-N-C SACs
中。
本文要点
要点
1.
在氮气中
900
℃
热解后，由于遗漏了弱吸附的水分子，配合物在高温反应中转变为
CoN
3
O
1
-OH
2
结构，这一点得到了
X
射线吸收光谱和密度泛函理论（
DFT
）计算的证实。
要点2
.
具有
CoN
3
O
1
结构的
SACs
在
550 °C
下表现出令人满意的乙苯脱氢活性和稳定性，获得了
4.7 mmol
EB
·g
cat
−1
·h
−1
和
192.9 mmol
EB
·g
metal
−1
·h
−1
的稳定转化率，比
Co
3
O
4
的转化率高
74.2
倍，比
Co NPs
和无
O
的
Co
4
N
4
对应物的转化率高两倍多，突出了
Co-O
部分的高催化活性。
要点3
.
对于烷烃脱氢，研究人员还观察到了
CoN
3
O
1
SAC
的初始活性衰减，这可归因于结焦和氮掺杂碳表面上酮羰基的损失。
30
小时后对所用催化剂的表征表明，
CoN
3
O
1
结构保存完好，没有因
Co-N-O
或
C-O
部分的还原而引起的
Co
物质的聚集，突出了
CoN
3
O
1
结构在高温还原性气氛下的稳定性。
这项工作为在高温和还原性气氛中工作的活性和稳定
SACs
的合理设计提供了一条途径。
Jiajia Shi, et al, Introducing Co-O Moiety to Co-N-C Single-Atom Catalyst for Ethylbenzene Dehydrogenation, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c01873
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01873
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