Nature：苏州大学最新成果，在核能放射化学领域取得研究新进展！
Nature：苏州大学最新成果，在核能放射化学领域取得研究新进展！
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在使用过的核燃料中，实现放射性化学元素镅americium与镧系元素lanthanides 分离，在核能的可持续发展中发挥着关键作用。该任务是极具挑战性，因为热力学稳定的镅Am(III) 和镧(III) 离子，具有几乎相同的离子半径和配位化学。镅Am(III) 氧化为镅Am(VI) ，从而产生与镧 (III)离子不同的 AmO 2 2+ 离子，其原则上具有促进分离的潜力。然而，通过辐射分解产物和传统分离方案（包括溶剂和固体萃取）所需的有机试剂，将镅Am(VI) 快速还原回镅Am(III)，进而阻碍了基于氧化还原的分离实践。
鉴于此，近日 苏州大学王殳凹教授、王亚星副教授，科罗拉多矿业学院Thomas E. Albrecht-Schönzart教授和清华大学徐超副教授团队 合作在Nature上发表题为 “Ultrafiltration separation of Am(VI)-polyoxometalate from lanthanides” 的新研究成果。
概述
图文导读
研究团队据此发展了一种基于镧锕物种尺寸差异的新型超滤分离方法（图1），可潜在应用于我国乏燃料后处理、放射性污染控制、放射性同位素分离纯化、放射化学诊断分析等系列重要任务中。
图1：新型镧锕分离示意图
据悉，该放射化学联合研究团队首先利用光谱技术研究了六价锕系元素（铀、镎、钚、镅）和三价镧系元素铕与该多酸簇合物的作用机理（图2）。结果表明在酸性溶液中，由于精准匹配缺位结合位点的存在，该多酸簇合物可与六价镅发生极强的络合作用，而与三价铕之间几乎不发生相互作用。此外，该多酸簇合物对于六价镅来说是一种具有“化学惰性”和“位阻效应”的保护性基团，能够将酸性溶液中的六价镅稳定超过24小时，从而为后续的分离过程提供了前提。为了可视化六价锕系元素与多酸簇合物间的相互作用，研究团队制备了一系列六价锕系多酸纳米复合物的单晶化合物，同时获得了国际上首例稳定的六价镅化合物的单晶结构。X射线单晶衍射分析表明六价镅被完全封装在预先设计的缺位结合位点中，进一步证实了缺位多酸簇合物对六价镅的精准识别作用。
图2：多酸与锕系络合溶液化学研究
通过高分辨电子显微镜技术，研究团队解析了六价锕系多酸纳米复合物的单颗粒结构，与其单晶结构高度一致（图3）。
图3：锕系多酸固体化学研究
最后，利用镅多酸纳米复合物与水合镧系离子之间的尺寸差异并结合商用超滤技术，发展了一种全新的镧锕超滤分离方法，获得了高达780的二元镧锕单步分离因子和91%的单步镅回收率（图4）。
图4：新型超滤技术镧锕分离流程与结果比较
这也是至今国际上报道的六价镅和三价镧系之间的最好分离效果。 此方法具有高效、安全、环境友好、快速且低能耗等系列优势，具有良好的应用前景。
参考文献：
HailongZhang, Ao Li, Kai Li, Zhipeng Wang, Xiaocheng Xu, Yaxing Wang O, Matthew V. Sheridan, Han-Shi Hu, Chao Xu, Evgeny V. Alekseey, Zhenyi Zhang, Pu Yan, Kecheng Cao, Zhifang Chai, Thomas E.Albrecht-Schonzart& Shuao Wang
https://www.nature.com/articles/s41586-023-05840-z
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