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天津大学刘乐全Nature子刊：通过改善羟基吸附促进水解离以实现高效的太阳能驱动CO2电还原

时间：2023-03-12 来源： 浏览：

天津大学刘乐全Nature子刊：通过改善羟基吸附促进水解离以实现高效的太阳能驱动CO2电还原

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在对反应机理有基本了解的基础上，开发高效的二氧化碳还原电催化剂是当务之急。然而，作为质子源的迟缓水解离对反应的影响以及反应中的表面物种仍不清楚。
基于此， 天津大学刘乐全副教授（通讯作者）等人 报道了一种通过在Bi 2 O 2 CO 3 上实施氧空位（V O ）工程来促进CO 2 电还原中质子化的策略，实现了甲酸盐的高法拉第效率（90%）和分电流密度（162 mA cm -2 ）。
本文通过DFT计算深入地研究了反应路径和V O 的促进作用。在CO 2 吸附（CO 2 +O*→CO 3 *，step I）后，OCHO*的生成是一个相对复杂的过程，至少涉及电子转移、C-O裂解和质子化，其中水解离在质子化中起着至关重要的作用。
同时，CO 3 *+H 2 O*→OCHO-OH*+O*（step III）是速率决定过程，随着V O 的引入，BOC-V O -1的决速步能垒（0.70 eV）与正常BOC的能垒（1.66 eV）之间有显著差异。
step III的能量变化主要来自H 2 O*和OH*的化学势之差（Δμ OH-w ），这表明甲酸盐的生成速率主要受缓慢的水解离的限制。而V O 的引入显著降低了Δμ OH-w ，从而加速了水的解离动力学，从而大大降低了生成OCHO*的能垒。总之，V O 的引入通过加强对OH*的吸附，显著地促进了水的解离，降低了生成OCHO*关键中间体的能量跨度，最终提高了CO 2 RR合成甲酸盐的效率。
Promoting water dissociation for efficient solar driven CO 2 electroreduction via improving hydroxyl adsorption. Nat. Commun. , 2023 , DOI: 10.1038/s41467-023-36263-z.
https://www.nature.com/articles/s41467-023-36263-z.
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