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【纳米】Nat. Commun.：高发光性能全无机纳米晶体的表面钝化及其直接图案化

时间：2023-01-17 来源： 浏览：

【纳米】Nat. Commun.：高发光性能全无机纳米晶体的表面钝化及其直接图案化

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胶体纳米晶体 (NCs) 通常是在具有长烃链的有机配体存在下合成的。这些配体在每个纳米晶体周围形成电绝缘屏障，阻碍了电荷载流子有效注入或提取。通过取代有机配体，全无机纳米晶体展现出了良好的胶体稳定性和强耦合性。然而，尽管做出了巨大的努力，科学界未能获得具有出色光学特性的全无机纳米晶体。这一缺陷极大的阻碍了全无机纳米晶体在学术研究和商业技术中的应用。近日， 南京大学王元元 团队与 芝加哥大学Dmitri Talapin 团队合作通过 引 入特定的金属盐对纳米晶体进行表面钝化，制备出高发光性能的全无机纳米晶体，并在不借助光刻胶的前提下完成了对该材料的直接图案化。 相关工作近期发表在 Nature Communications 上，南京大学 肖 鹏伟 为该文章的第一作者，南京大学配位化学国家重点实验室的 王元元 教授和芝加哥大学的 Dmitri Talapin 教授为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金的资助。
胶体纳米晶体由于其易加工性、带隙大小可调节性、组分和形貌精准可控性以及独特的光电性能，已经成为构建电子器件和光电器件中不可或缺的材料，在分析传感、能源催化领域也有巨大的应用价值。经典的油相合成方法得到的纳米晶表面通常为带有长碳链的有机配体。这些配体的导电性差，限制了由载流子传输效率，导致相关器件效率低下。通过引入无机配体取代原有的有机配体，虽然可以有效提高晶体间的电子迁移效率，但会极大影响其光学性能，比如较低的荧光量子产率。此外，针对这类纳米晶体的无胶光刻技术仍十分匮乏。综上所述，制备高发光性能的全无机材料，并对其进行精准组装，具有重要的意义。
南京大学王元元团队开发了一种简单、通用、温和的表面处理策略，实现了高荧光量子产率全无机纳米晶体（ILAN）的构建。实验结果表明，某些由金属阳离子和不具备配位性的阴离子组成的金属盐可以作为无机配体，在对纳米晶体的表面处理过程中发挥双重作用：（i）去除原始有机配体并保证纳米晶体在极性溶剂中的稳定性；（ii）与纳米晶表面未钝化的Lewis碱性位点（通常为S、Se等非金属原子）结合，以保证发光纳米晶体在去除有机配体后依然保持高荧光量子效率（PLQY）。

图1. (a) 表面处理过程示意图；(b) 表面处理前后分别溶于低极性溶剂正己烷和极性溶剂DMF的CdSe/ZnS, CdSe/CdZnSeS/ZnS和CdZnS/ZnS NCs，紫外灯下拍摄；(c) 三种颜色的NCs表面处理前后的荧光光谱；(d) 原始的油酸配体覆盖的NCs和硝酸铟处理后的NCs的FTIR光谱；(e) 表面处理前后NCs以及游离油酸、与In离子结合的油酸的NMR氢谱；(f) 全无机CdSe/CdZnSeS/ZnS NCs透射电镜图；(g)-(i) 三种颜色的NCs表面处理前后的紫外可见吸收光谱及光致发光发射谱对比。图片来源： Nat. Commun.
经过验证，通过该方法处理得到的ILANs，在极性溶剂中的PLQY可以达到97%（红光）、80%（绿光）和72%（蓝光），这也是目前已报道的全无机发光纳米晶体的PLQY最高值。电化学发光（ECL）的结果表明纳米晶体处理前后没有明显的新的表面缺陷产生。经过深入研究，团队验证了改配体在纳米晶体表面Lewis碱性位点的钝化作用，与此同时，暴露的 Lewis 酸性位点为原位调整纳米晶体功能化提供了可能性。利用这一点，ILANs被运用到各种工业上适用的图案化技术中，进而可以用于组装器件上的各种精确结构。

图2. (a) 全无机纳米晶体直接光刻步骤、机理示意图；(b)-(d) 显微镜下的红色、蓝色、绿色发光纳米晶直接光刻图案，内插图为单个像素块的原子力显微镜图。图片来源： Nat. Commun.
本项工作提出的新表面化学以及适应图案化技术材料的发展，为构建下一代基于纳米晶体的光电器件创造了一个多功能平台。应用该方法得到的ILANs，将在QLED显示屏、光电探测器、太阳能电池等领域显示出巨大的应用价值。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Surface passivation of intensely luminescent all-inorganic nanocrystals and their direct optical patterning
Pengwei Xiao, Zhoufan Zhang, Junjun Ge, Yalei Deng, Xufeng Chen, Jian-Rong Zhang, Zhengtao Deng, Yu Kambe, Dmitri V. Talapin & Yuanyuan Wang 
Nat. Commun ., 2023 , 14 , 49, DOI: 10.1038/s41467-022-35702-7
王元元教授简介
王元元教授，南京大学化学化工学院教授、博士生导师，获得国家级重大人才工程A类(青年项目)、江苏双创人才、紫金学者等。课题组依托南京大学配位化学国家重点实验室，长期从事团簇及纳米晶体表界面化学和无机纳米材料图案化的研究。
课题组网站：
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