首页 > 行业资讯 > ​天大/西交Nature子刊：重构Ir-O-Mo，助力酸性水氧化！

​天大/西交Nature子刊：重构Ir-O-Mo，助力酸性水氧化！

时间：2023-08-01 来源： 浏览：

​天大/西交Nature子刊：重构Ir-O-Mo，助力酸性水氧化！

PDR 催化开天地
催化开天地

catalysisworld

催化开天地（Catalysis Opens New World），分享催化基本知识，关注催化前沿研究动态，我们只专注于催化！

收录于合集
【做计算 找华算】 理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！
经费预存选华算，高至15%预存增值！
在电化学条件下，表面重构产生真正的活性物种，因此有针对性地合理调控重构是构建高活性催化剂的关键。基于此， 天津大学邹吉军教授和黄振峰教授、西安交通大学杨贵东教授等人 报道了使用高价态Mo调控的斜方晶系Pr 3 Ir 1-x Mo x O 7 （xMo-PIO）作为模型来激活晶格氧和阳离子，实现定向和加速表面重构，以产生自终止Ir-O bri -Mo（Obri代表桥接氧）活性物种，对酸性水氧化具有高活性。结果表明，优化后的催化剂活性最佳，过电位为259 mV，达到10 mA cm geo −2 ，比未掺杂的催化剂低50 mV，稳定性优于未掺杂的催化剂。
通过DFT计算，作者研究了Mo取代不同金属位点的概率以及相应的掺杂Pr 3 IrO 7 的几何和电子结构。对比Pr位点取代（Pr(1)为7.94 eV，Pr(2)为9.57eV）而言，Ir位点取代（0.25 eV）的形成能更有利，表明Mo原子更倾向于占据6个配位Ir位点。同时，观察到明显的晶格畸变。沿c轴Ir-O(3)-Ir(Mo)角的增大可能意味着Ir(Mo)-O共价的增加和晶格氧原子的活化。
通过从(Mo-)Pr 3 IrO 7 的总电荷密度中减去Ir、Mo、Pr和O原子的部分电荷密度，实现了差异。在Ir位点周围观察到明显的电荷积累，同时在Mo位点周围观察到电荷耗尽。Bader电荷分析进一步量化了Mo-PIO的Ir原子比PIO表现出更低的电荷损耗，表明电子从Mo转移到Ir。
通过对投影态密度（PDOS）进行积分，可得到O 2 p 波段中心和Ir 5 d 波段中心，两者之差则表示电荷转移能。较低的电荷转移能表明对比PIO，Mo-PIO的Ir-O共价增加，表明晶格氧活性增加。O 2 p -band中心的减小主要是由O (1) 和O (2) 引起的，而Ir-O共价的增大，有利于晶格氧的反应性。
Reconstructed Ir-O-Mo species with strong Brønsted acidity for acidic water oxidation. Nat. Commun., 2023 , DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-39822-6.
【做计算 找华算】 华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM等狂发顶刊， 好评如潮！
计算内容涉及OER、HER、ORR、CO 2 RR、NRR自由能 台阶图 、火山理论、d带中心、 反应路径、掺杂、缺陷、表面能、吸附能 等 。
添加下方微信好友，立即咨询 ：

电话/微信：13622327160

  点击阅读原文，立即咨询计算！

版权：如无特殊注明，文章转载自网络，侵权请联系cnmhg168#163.com删除！文件均为网友上传，仅供研究和学习使用，务必24小时内删除。
相关推荐
热门信息