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东南大学李全院士团队 Small：两亲性调控的单荧光团多色发光超分子组装体用于构筑高灵敏度和高效率人工光捕获系统

时间：2022-12-09 来源：浏览：

东南大学李全院士团队 Small：两亲性调控的单荧光团多色发光超分子组装体用于构筑高灵敏度和高效率人工光捕获系统

化学与材料科学化学与材料科学

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微信号 Chem-MSE

功能介绍聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

收录于合集

#超分子组装 5 个

#人工光捕获 2 个

#单荧光团多色发光体系 2 个

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利用分子间非共价相互作用实现多色的荧光发射体系是智能发光系统研究的前沿领域之一。相比于利用多个荧光生色团诱导多色光致发光，调节单个荧光生色团实现宽波长范围的光致发光具有更强的应用性。由于难以控制单个荧光团与中间分子之间敏感的相互作用，调节单个荧光生色团实现多色光致发光是一项挑战。而构筑单个荧光生色团的多色光致发光系统为智能发光提供了广阔的应用前景，如传感器、催化剂、加密、防伪等。尽管单个荧光团的多色荧光调节具备诸多优势，也有所报道，然而由于对单个荧光团多色发光调控策略的局限性，因而阻碍了其能量传递、光捕获等功能的开发。

基于此，东南大学 李全院士团队 设计了一种两亲性控制的单荧光团多色发光的超分子纳米组装体用于构筑高灵敏度和高效率人工光捕获系统。通过调节苯撑乙烯吡啶盐修饰的烷基链长度可以有效地调节其两亲性，从而赋予其在杯芳烃诱导聚集下不同的单荧光团多色发光的变化趋势。并且这样的两亲超分子纳米组装体能够进一步作为人工光捕获体系的能量给体平台，通过负载多种能量受体分子，实现其高效的光捕获功能。通过调节该超分子光捕获平台的两亲性，可以实现其对于受体分子在纳摩尔级别光捕获的高度灵敏性。此外，该超分子人工光捕获平台实现了负载不同受体分子的情况下对不同亚细胞器的成像。因此，该超分子人工光捕获体系既拓宽了单荧光团多色发光体系的进一步功能开发，也为光捕获系统平台提供了多种选择，提高人工光捕获系统的效率和灵敏性，也为其多细胞器染色平台的构筑和应用提供了思路。

本论文第一作者东南大学陈旭漫副教授，东南大学李全院士、杨洪教授和南开大学郭东升教授为共同通讯作者。

图 1 (a)PVPn-SC4A6 多色发光超分子自组装示意图。 (b) 在两种细胞器中成像的高效近红外发射 LHSs 示意图。 (c) (a) 和 (b) 所述化学结构及其示意图。

李全团队设计了多种烷基链长不同的单生色团的荧光分子 PVPn 和大环分子磺化杯芳烃 SC4A6 ，通过 PVPn 和 SC4A6 之间的静电和疏水相互作用在适当的浓度下共组装。 DLS 、 Zeta 电势、 SEM 和 TEM 用于表征 PVPn-SC4A6 纳米颗粒的形貌。 DLS 、 SEM 和 TEM 表明 PVPn-SC4A6 自组装体均为球形纳米颗粒，但是粒径受 PVPn 烷基链长的影响，烷基链越长，纳米颗粒粒径越大。

图 2 PVP2-SC4A6 、 PVP4-SC4A6 、 PVP7-SC4A6 纳米颗粒的形貌表征

每一个 PVPn 在水溶液中显示蓝色荧光，与 SC4A6 共组装形成超分子纳米颗粒后发生显著的聚集诱导荧光变色。由于两亲性的影响， PVPn 被诱导至 ICT 状态的程度不同，可以在 PVPn-SC4A6 共组装体系上观察到广泛的多色荧光 ( 最大发射波长变化达到 140 nm) ，包括蓝、青、绿、黄、橙，甚至是纯白色光。

图 3 PVP2-SC4A6 、 PVP4-SC4A6 、 PVP7-SC4A6 纳米颗粒的形貌表征

将两种近红外染料 NiB 和 Rh800 负载到优化的组装体中，可构筑高灵敏度、高效率的近红外发射的人工光捕获系统。 PVP4-SC4A6 自组装体对 NiB 的感应浓度低至 2 nM 。在供受体为 2500:1 时，天线效应最高达 91.0 。进一步对 PVP4-SC4A6-NiB 进行飞秒瞬态超快光谱分析，揭示了分子内电荷从 PVP4 的起始发射态到其 ICT 态再到 NiB 的能量转移过程。同时，另一种红移更多的近红外人工光捕获系统 PVP4-SC4A6-Rh800 的天线效应最高达到 62.6 。由于 PVP4-SC4A6 、 NiB 和 Rh800 的激发和发射波长匹配良好，在 PVP4-SC4A6 中同时加入 NiB 和 Rh800 也实现了高效的两级能量传递。 NiB 的介导显著提高了 PVP4-SC4A6 到 Rh800 光捕获过程的灵敏度和效率，在 Rh800 较低浓度下，天线效应达到 80.6 。借助近红外发射具有穿透性好，信噪比高的优势，两种近红外发射的光捕获系统可以很好的应用于细胞器靶向成像。 PVP4-SC4A6-NiB 可用于高尔基体的成像， PVP4-SC4A6-Rh800 可用于线粒体的成像。