北师大王圣瑞、董越联合三峡大学、俄克拉荷马大学团队CEE：全球受污水排放高影响河口N2O高释放通量但低排放因子的独特排放模式
北师大王圣瑞、董越联合三峡大学、俄克拉荷马大学团队CEE：全球受污水排放高影响河口N2O高释放通量但低排放因子的独特排放模式
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近日，北京师范大学王圣瑞、董越团队联合三峡大学肖尚斌团队、美国俄克拉荷马大学王琤浩在 Nature 旗下杂志 Communications earth & environment 上发表了题为 “Wastewater-influenced estuaries are characterized by disproportionately high nitrous oxide emissions but overestimated IPCC emission factor” 的研究论文。文中结合高分辨监测技术与生物信息学分析，发现珠江口受污水排放影响已成为 N 2 O 排放的重要的源，污水排放通过引入丰富的营养物质、改变 C/N 化学计量比、影响生物化学反应过程极大地促进了 N 2 O 排放。进一步通过全球尺度分析发现污水氮排放已经引起全球河口 N 2 O 排放的广泛增加，但是其排放因子却显著低于受污水氮排放低影响的河口，也低于 IPCC 对河口排放因子的建议值。研究揭示了 IPCC 对全球河口 N 2 O 排放因子系统性高估了一个数量级，这源于 N 2 O 排放对氮输入响应简单的线性假设，亟需基于反应动力学机制准确构建 N 2 O 排放与反应底物的时空动态关系，修正 IPCC 对河口排放因子建议值并对全球河口 N 2 O 排放进行准确估算 。
引言
N 2 O 作为一种强效温室气体，全球变暖潜能是 CO 2 的 273 倍。全球河口用海洋面积的 0.4% 贡献了 33% 的 N 2 O 排放，对全球 N 2 O 生物地球化学循环产生了重要的影响。人为影响，特别是污水排放，极大地改变了河口营养物质、有机碳、溶解氧以及微生物活动水平，亟需探索污水排放对全球河口 N 2 O 的影响作用。 IPCC 采用排放因子 Emission factor （ EF ）对全球河口 N 2 O 排放估算给出建议，其假设 N 2 O -N 和 NO 3 -N 之间存在线性关系，估计值为 0.0026 kg N 2 O-N/kg NO 3 -N ，但人为影响下 N 2 O 对 NO 3 -N 的响应模式更加复杂，简单的线性假设存在相当大的不确定性。本研究从珠江口切入，通过 实时高分辨监测精确刻画了珠江口连续的 N 2 O 排放分布，结合污水排放分布发现 珠江口受污水排放影响已成为 N 2 O 排放的重要的源， 年释放通量达到 1.05 （ 0.92-1.23 ） Gg yr -1 ， 污水排放通过引入丰富的营养物质、改变 C/N 化学计量比、影响生物化学反应过程极大地促进了 N 2 O 排放。进一步地通过全球河口面板数据分析发现 受污水氮排放高影响的河口 N 2 O 高释放通量但低排放因子的独特排放模式。全球范围内， 污水氮排放已经引起全球河口 N 2 O 排放的广泛增加， 人为氮排放使全球河口每年额外 N 2 O 排放增加 2.6–9.9 Gmol ；但受污水影响的河口 N 2 O 排放因子显著低于目前 IPCC 估计值。据估算， IPCC 对全球河口 N 2 O 排放因子系统性高估了一个数量级，这源于 N 2 O 排放对氮输入响应简单的线性假设，污水氮负荷的增加会引起 N 2 O 排放的增加，而随着反应生物的渐进式饱和其产生效率会降低。亟需 基于反应动力学机制构建 N 2 O 排放与反应底物的时空动态关系，修正 IPCC 对全球河口 N 2 O 排放因子建议值，提升全球河口 N 2 O 排放估算的准确性 。
图文导读
珠江口 N 2 O 释放及污水排放影响
研究使用了先进的快速水 - 气平衡装置技术，对水体溶解性 N 2 O 浓度进行实时高分辨率测量，获得 ~30, 000 个 N 2 O 浓度数据。基于此计算得到 珠江口 N 2 O 平均排放强度为 58.5 ± 65.7 μmol m –2 d –1 ，达到全球河口平均水平的 3 倍（ 18.2 μmol m –2 d –1 ）。珠江口年 N 2 O 年释放通量达到 1.05 （ 0.92-1.23 ） Gg yr -1 ，是 N 2 O 排放的巨大的源，占用全球河口 1.4‰ 的面积的贡献了 4.6‰ 的 N 2 O 排放，其碳排放可抵消全中国海岸带 ~9.3% 的碳汇能力 。
污水排放向珠江口口输入了大量的氮源，据估算珠江口每年接收污水排放 6.80 × 10 9 吨， DIN 负荷 (0.16–2.00) × 10 7 mol d –1 ，与上游河流、海底地下水共同构成了河口氮输入的三大来源，极大地促进了珠江口 N 2 O 排放。此外，污水排放还改变了珠江口的 C/N 化学计量比，使得 DOC/NO 3 -N 比值降低，而 N 2 O 浓度与 C/N 成反比，表明氮还原产生 N 2 O 排放过程的主导地位，当 C 相对于 N 为限制因子时，反硝化过程会终止在 N 2 O 而非 N 2 ，从而促进 N 2 O 排放。而上游 N 2 O 与 NO 3 -N 显著的正相关关系以及更高的反硝化细菌 nirS 和 nirK 基因丰度，也提示了反硝化在上游 N 2 O 产生过程中的重要作用，这也加剧了珠江口 N 2 O 分布的空间异质性 。
全球受污水排放高影响的河口
N
2
O
高释放通量但低排放因子的独特排放模式
全球范围内，河口
N
2
O
浓度与污水氮排放成正比，受污水氮排放高影响的河口
N
2
O
浓度、饱和度、释放通量均显著高于受污水氮排放低影响的河口，人为氮排放使全球河口每年额外
N
2
O
排放增加
2.6–9.9 Gmol
。但受污水氮排放高影响的河口
N
2
O
排放因子显著低于受污水氮排放低影响的河口，且均高于目前
IPCC
建议值。据估算，
IPCC
对全球河口
N
2
O
排放因子系统性高估了一个数量级，如果使用
IPCC
建议值，全球河口
N
2
O
排放估计值将达到
220 Gg N yr
-1
，远高于基于反应动力学机制估计的
60-155
Gg N yr
-1
。
IPCC
对全球河口
N
2
O
排放因子的系统性高估源于
N
2
O
排放对氮输入响应简单的线性假设
IPCC 对全球河口 N 2 O 排放因子的系统性高估源于 N 2 O 排放对氮输入响应简单的线性假设，污水氮负荷的增加会引起 N 2 O 排放的增加，而随着反应生物的渐进式饱和其产生效率会降低。全球范围内， N 2 O 产量与 NO 3 -N 浓度关系符合 efficiency loss model ，即 N 2 O 的生产效率随着 NO 3 -N 利用率的增加而降低；在亚洲和欧洲河口， Michaelis–Menten model 拟合效果最好， N 2 O 产量最初随 NO 3 -N 增加线性增加，但当 NO 3 -N 浓度超过 ~3mgL -1 时， N 2 O 产量在 1600nmol L -1 左右趋于稳定，出现被动生物饱和；而 linear model 仅在北美以及大洋洲等低 NO 3 -N 浓度情况下有较好的拟合程度。研究建议亟需修正 IPCC 对河口排放因子建议值并对全球河口 N 2 O 排放准确估算。在这个过程中要重视反硝化过程对全球河口 N 2 O 排放的贡献，要基于反应动力学机制准确构建 N 2 O 排放与反应底物的时空动态关系，而全面的、自下而上的监测工作对于准确估计 N 2 O 排放也至关重要 。
致谢
本项目得到了国家自然科学基金委，广东省联合基金以及粤港水安全保障联合实验室项目的资助。
同时对参与现场调研以及实验室分析工作的袁行宇、马煜、郑祥旺、胡杰茗、郭颖、赵志龙、黄煜祺、王红英、刘帅、朱占亮等人致以衷心的谢意 。
作者简介
邮箱 ： dongyue@bnu.edu.cn
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